[发明专利]一种聚酰亚胺基导热复合材料及其制备方法

说明书

本发明提供了一种聚酰亚胺基导热复合材料，包含聚酰亚胺、石墨烯和银纳米颗粒，所述石墨烯分散于聚酰亚胺基体中，所述银纳米颗粒负载在石墨烯表面。由实施例结果可知，本发明提供的聚酰亚胺基导热复合材料的热导率可达到2.12W/mK，玻璃化转变温度为205.8～216.1℃，耐热指数为275.4～298.6℃。本发明还提供了所述聚酰亚胺基导热复合材料的制备方法。本发明通过在石墨烯上修饰银纳米颗粒，能够有效防止石墨烯团聚，同时银纳米颗粒作为“桥梁”构筑起石墨烯片层间的导热通路，有利于增加石墨烯片层间的导热性能；采用原位聚合‑纺丝相结合的方法，提高了银修饰石墨烯在基体中的分散状况，更有助于构筑石墨烯导热网络。

技术领域

本发明涉及聚合物基导热材料技术领域，尤其涉及一种聚酰亚胺基导热复合材料及其制备方法。

背景技术

近年来，电子和能源领域在满足更高要求的性能方面取得了巨大的进展，例如LEDs、储能材料和有机太阳能电池等的功率和集成度得到不断提高。然而，随着性能的提升，上述产品在工作过程中会产生更多的热量，如果不能够及时地将这些热量传导出去，会加剧产品的老化和损坏，从而降低产品的性能、可靠性和寿命。因此，当前电子和能源领域对于材料的导热性能提出了愈来愈高的要求。

传统的金属或陶瓷导热材料由于密度大、耐候性差、热膨胀系数大，已无法满足高效导热、质轻、易加工的要求。因此，具有高导热性能的聚合物基复合材料受到了越来越多的关注和研究。例如美国等发达国家，于70年代中期就已将导热聚合物基复合材料投入工业化应用中，并且对高导热聚合物基复合材料的需求量仍以每年20～30％的速度增长。

聚酰亚胺(PI)是综合性能最佳的有机高分子材料之一，具有热膨胀系数低、耐高温、耐辐照性能好、机械性能优异等优良的性质，被广泛地应用在航空航天、特种电器、耐高温印刷电路基材等领域。但PI本身导热性差(热导率λ大约为0.20W/mK)，限制了其在特种电器、航空航天、大功率LEDs等具有高导热要求领域中的应用。因此，高导热的PI复合材料具有巨大的需求和应用市场。中国专利(CN101168598)公开了一种氮化铝(AlN)提高PI复合材料的导热性能的方法，在AlN加入量为3～8％质量百分比时，PI复合材料的λ为0.6～0.8W/mK，导热性能并不好。美国专利(US2006/0127686(A1))公开了一种具有核壳结构的无机填料提高PI复合材料的导热性能的方法，在无机填料的添加量为40～85％质量百分比时，PI复合材料的λ也小于1W/mK，导热性能提高不明显。

发明内容

本发明的目的在于提供一种聚酰亚胺基导热复合材料及其制备方法，所述聚酰亚胺基导热复合材料在添加少量导热填料时具有高导热性能。

为了实现上述发明目的，本发明提供以下技术方案：

本发明提供了一种聚酰亚胺基导热复合材料，包含聚酰亚胺、石墨烯和银纳米颗粒，所述石墨烯分散于聚酰亚胺基体中，所述银纳米颗粒负载在石墨烯表面。

优选的，所述聚酰亚胺、石墨烯和银纳米颗粒的质量比为100:(0.5～15):(0.1～4)。

本发明提供了所述聚酰亚胺基导热复合材料的制备方法，包含如下步骤：

(1)将氧化石墨烯分散液、银氨溶液和还原剂混合后进行还原反应，得到银修饰石墨烯；

(2)在惰性气氛下，将所述银修饰石墨烯、二胺单体、二酐单体和有机溶剂混合后进行聚合反应，得到纺丝溶液；

(3)将所述纺丝溶液进行纺丝，得到纺丝纤维；

(4)将所述纺丝纤维进行热亚胺化，得到聚酰亚胺基导热复合材料。

优选的，所述氧化石墨烯分散液的质量浓度为9～50％，所述银氨溶液的浓度为0.01～0.5mol/L；