[发明专利]一种双活性单原子氨合成催化剂的制备方法有效
| 申请号: | 201810420879.3 | 申请日: | 2018-05-04 |
| 公开(公告)号: | CN108435179B | 公开(公告)日: | 2020-11-20 |
| 发明(设计)人: | 张其坤;娄文雪;王艺谋;周升阳;刘宝良 | 申请(专利权)人: | 山东师范大学 |
| 主分类号: | B01J23/75 | 分类号: | B01J23/75;B01J23/745;B01J23/755;B01J37/03;B01J37/08;B01J37/16;C01C1/02 |
| 代理公司: | 济南圣达知识产权代理有限公司 37221 | 代理人: | 王磊 |
| 地址: | 250014 山*** | 国省代码: | 山东;37 |
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| 摘要: | |||
| 搜索关键词: | 一种 活性 原子 合成 催化剂 制备 方法 | ||
1.一种双活性单原子氨合成催化剂的制备方法,其特征是,以三价铁盐与二价过渡金属盐为原料采用溶胶-凝胶法制备含有双金属的凝胶体,再将凝胶体在惰性气体氛围下煅烧获得黑色固体产品,然后将采用还原剂将黑色固体产品进行还原即可获得双活性单原子氨合成催化剂;其中,所述溶胶-凝胶法中,采用醇类溶剂和尿素作为助凝剂,利用正硅酸四乙酯在酸催化下的水解制备成含有双金属的凝胶体;
其中,煅烧的温度为500~700℃;
所述二价过渡金属盐为CoCl2•6H2O、Co(NO3)2•6H2O、NiSO4•6H2O、ZnSO4•7H2O或CuSO4•5H2O;
所述还原剂为NaBH4或LiAlH4。
2.如权利要求1所述的制备方法,其特征是,所述溶胶-凝胶法的步骤为:将三价铁盐与二价过渡金属盐加入至醇类溶剂中混合均匀后获得盐溶液,将正硅酸四乙酯、酸的水溶液、尿素混合均匀获得混合溶液,将盐溶液和混合溶液混合后加热进行反应后即可获得凝胶体。
3.如权利要求2所述的制备方法,其特征是,反应中水硅比为2~20,反应体系的pH为2~5,反应温度为40~90℃,反应时间为1~3h,反应后在40~60℃下静置2~3天。
4.如权利要求1所述的制备方法,其特征是,所述三价铁盐为Fe(NO3)3•9H2O 、FeCl3·6H2O或Fe2(SO4)3•9H2O;
或,所述醇类溶剂为甲醇、乙醇、异丙醇或1,4-丁二醇。
5.如权利要求1所述的制备方法,其特征是,三价铁离子与二价过渡金属离子的摩尔比为1:0.9~1.1;
或,三价铁离子与正硅酸四乙酯的比为1 mol:5~8L;
或,三价铁离子与尿素的摩尔比为1:4~4.2。
6.如权利要求1所述的制备方法,其特征是,
煅烧时的升温速率为5~10℃/min。
7.一种权利要求1~6任一所述的制备方法获得的催化剂。
8.如权利要求7所述的催化剂,其特征是,粒径为200~500nm,活性中心粒径为0.1~0.25nm;
或,饱和磁场强度10.0~50.0emu/ g。
9.一种氨的合成方法,其特征是,采用权利要求8所述的催化剂。
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