[发明专利]基于金属/碳材料的多层纳米结构

说明书

本文公开了一种由石墨烯量子点(GQDs)和金属纳米晶体的逐层设计形成的多层复合薄膜材料，其中所述金属纳米晶体可选自Ru、Rh、Os、Ir、Pd、Au、Ag和Pt。在一个优选的实施方式中，所述多层复合薄膜材料通过简单且绿色环保的高易得性逐层组装方法制备。在该方法中，正电性的GOQDs和负电性的金属纳米晶体在较大的静电吸引相互作用下以“面对面”堆叠方式交替且均匀地彼此结合，然后将获得的GOQDs/金属复合薄膜煅烧成GQDs/金属复合薄膜。本文公开的所述复合薄膜材料可用于催化各种反应，包括芳香族硝基化合物在水中的选择性还原反应和甲醇在环境条件下的电催化氧化反应。

技术领域

本发明涉及一种具有一个或多个金属纳米晶体/石墨烯量子点的双层结构的复合材料。该材料可尤其用于各种催化用途。

背景技术

即使本说明书中列举或讨论了明显为在先公开的文件，其也不应被视为承认该文件为现有技术的一部分或公知常识。

在当今社会中，为关键工业中间品的选择性氧化或还原以及为可持续可再生能源转换系统用途寻找高效催化剂一直是资源和能源利用当中的首要任务之一。近年来，人们探索了形形色色的纳米材料用于非均相催化和电催化这两个解决合成问题和能源问题的代表性主要关键领域中。

在人们关注的各种纳米材料中，金属纳米晶体(NCs)具有包括高活性表面原子在内的独特催化性质，因此可在选择性有机转化和用于化学能量转换的电催化中用作非均相催化剂，从而尤为瞩目(例如见：Wu，X.C.et al.，Chem Commun 2015，51，6318-6321；Yin，H.J.et al.，Acs Nano 2012，6，8288-8297；Luo，P.H.et al.，Chem Phys Lett 2015，641，29-32；Zhang，Y.et al.，Nanoscale2013，5，1816-1819；Ran，X.et al.，Chem Commun 2013，49，1079-1081)。然而，在上述研究领域中使用金属NCs的一个典型问题在于，此类纳米晶体的不可逆聚集会导致固有表面性质的显著损失，从而降低其纳米尺度下的催化效应。为了解决这一问题，迫切需要开发一种能够保持金属纳米晶体活性表面的有效方法(Wang，S.etal.，J Am Chem Soc 2013，135，11849-11860；Yan，H.et al.，J Am Chem Soc 2015，137，10484-10487；Albanese，A.et al.，Acs Nano 2011，5，5478-5489)。

石墨烯量子点(GQDs)是一种独特的零维(0D)碳纳米材料，由类似于石墨烯的纳米结构构成。由于其在量子约束和边缘效应方面具有卓越的电学和化学性质，此类GQDs最近引起了极大的研究兴趣(例如见：Ponomarenko，L.A.et al.，Science 2008，320，356-358；and Lu，J.et al.，Nat Nanotechnol 2011，6，247-252)。具体而言，与获得广泛研究的2D石墨烯相比，0D石墨烯量子点因粒径(<10nm)极小而具有更多分布于平坦表面上的作为活性中心的含氧官能团。

极高的电导率、极大的比表面积以及各种活性位点使得GQDs成为与金属NCs结合的理想对象，从而形成独特的0D/0D非均相结构。GQDs与纳米尺度的金属NCs结合可实现多项优点，包括：借助于位于界面处的GQDs可促进金属NCs内的电子传输；保持NCs的催化稳定性；以及其他协同的相互作用。