[发明专利]制造具有内部锆合金衬里的SiC复合材料燃料包壳的方法

说明书

描述了一种制造燃料棒包壳管(20)的方法和一种包壳管。该方法包括将陶瓷纤维例如在SiC基质(22)中的SiC纤维包裹在由金属合金例如锆合金形成的管(50)周围。用SiC纳米尺寸颗粒至少部分地填充管(20)上的SiC包裹物(22)的间隙。在25℃至600℃的温度下，通过原子层沉积将填充管(20)的表面暴露于含碳和硅的气态前体的交替、非重叠脉冲的至少一个周期以形成SiC单层。用SiC纳米尺寸颗粒填充管(20)上SiC包裹物的间隙的步骤填充SiC包裹物(22)中的大空隙。将颗粒填充的SiC卷绕物的表面暴露于至少一个气态脉冲周期的步骤填充SiC包裹物(22)中的小空隙。

相关申请的交叉引用

本申请要求于2016年6月21日提交的名称为“制造具有内部锆合金衬里的SiC复合材料燃料包壳的方法”的美国申请第15/187,985号的优先权。

背景

1.技术领域

本发明涉及一种制造混合核燃料包壳的方法，该混合核燃料包壳具备覆盖有陶瓷纤维基质的内部金属合金管，并且特别涉及一种用于填充残留在覆盖包壳中的孔隙以改善操作性能和事故耐受性的方法。

2.相关技术的描述

在典型的核反应堆中，反应堆芯包括大量燃料组件，每个燃料组件由多个狭长燃料棒或类似元件组成。尽管燃料组件的尺寸和设计取决于许多因素而变化，但正是燃料棒容纳燃料裂变材料，例如二氧化铀(UO₂)、二氧化钚(PuO₂)、氮化铀(UN)和/或硅化铀(U₃Si₂)中的至少一种，有可能添加硼、钆或其化合物等。燃料棒被包封在包壳中，该包壳充当裂变材料的安全壳(containment)。在反应堆中，燃料棒被一起编组成阵列，该阵列被组织从而在堆芯中提供中子通量，该中子通量足以维持高速核裂变和以热量形式释放大量能量。冷却剂(例如水)被泵送穿过堆芯以提取热量用于有用功。

燃料棒上的包壳可以由锆(Zr)构成，并且可以包括少量(至多2重量％)的其它金属，例如铌(Nb)、锡(Sn)、铁(Fe)和铬(Cr)。锆合金提供低的中子吸收截面、对高温蒸汽腐蚀的耐受性、良好的导热性和良好的力学性能，但暴露于冷却水从而受到外部腐蚀。在美国专利US 3,427,222、US 5,075,075和US 7,139,360中公开了示例性的Zr合金。

因此，用材料涂覆燃料棒包壳以防止外部腐蚀。已显示含陶瓷的涂层材料(例如碳化硅(SiC))具有期望的安全性能。在美国专利US 6,246,740、US 5,391,428、US 5,338,576、US 5,182,077和美国专利申请公开2006/0039524、2007/0189952和2015/0078505中教导了实验陶瓷类型材料，例如SiC整块料、纤维及它们的组合，通过引用将其相关部分并入本文。然而，由于在用于将SiC沉积到SiC纤维包裹的Zr合金管上的化学气相渗透工艺期间遇到的腐蚀，先前用SiC纤维包裹Zr合金管的尝试失败。待审定的申请PCT/US2015/015351中描述了避免Zr合金管腐蚀的一种方案，通过引用将其并入本文，该方案是添加耐氧化和耐腐蚀的材料作为中间涂层。还参见E.Alat等人，“Ceramic coating for corrosion(c3)resistance of nuclear fuel cladding,”Surface&Coating Technology，第281卷(2015)，第133-143页。

由于反应堆芯中产生的高热，以及在反应堆温度可达高至1204℃(2000℉)的冷却剂意外损失的情形中可产生的甚至更大的热量，包壳必须在极高温度条件下表现良好。虽然包裹在Zr合金管周围的SiC陶瓷复合材料已显示可改善安全性，但是已经发现用于将SiC沉积到Zr合金管上的化学气相渗透工艺可能对Zr合金包壳有害，从而破坏SiC纤维包裹的预期改进。