[发明专利]一种核燃料小球的制备装置及制备方法

说明书

本发明涉及一种核燃料小球的制备装置，该装置包括原料液混合系统、液滴形成系统、加热系统以及后处理系统。原料液混合系统包括与金属核素的硝酸盐溶液相连的高效液相色谱泵Ⅰ、与凝胶剂溶液相连的高效液相色谱泵Ⅱ和T型原料液混合器；高效液相色谱泵Ⅰ和Ⅱ的输出端分别连有核素溶液输送管、凝胶剂溶液输送管；核素溶液输送管与凝胶剂溶液输送管分别与T型原料液混合器的水平端口连接，该T型原料液混合器的垂直端口连有毛细管；毛细管的末端连有液滴形成系统；液滴形成系统下方设有加热系统，该加热系统下方设有后处理系统。同时，本发明还公开了采用该装置制备核燃料小球的方法。本发明可实现常温下无冷却即时混合，减少操作人员的辐射剂量。

技术领域

本发明涉及再生核燃料技术领域，尤其涉及一种核燃料小球的制备装置及制备方法。

背景技术

面对经济的快速发展和环境保护的双重压力，大力发展核能已经成为保障我国能源需求和清洁安全的重要策略。但是，由于我国铀资源储量并不甚丰富，为了保持核能可持续发展，必须相应发展核燃料闭式循环。其中乏燃料再生利用是闭合核燃料循环的核心环节，它能够提高燃料的利用率，实现放射性废物最小化，更可以妥善解决高放废物的处理处置问题，因而是保证核能可持续发展的关键因素。以燃耗为33000 MWd/tU的压水反应堆中卸出的乏燃料为例，冷却十年后，乏燃料中的放射性元素组成及含量如表1所示：

表1PWR卸载的乏燃料中放射性核素的组成及含量

（燃耗为33000 MWd/tU，冷却时间为10年）

经过高温氧化还原处理后，其中大部分易挥发的放射性裂变碎片被去除（I,Tc,Cs,Kr等），但是Sr，Zr，Pu以及 Np、Am、Cm等次锕系核素仍保留在乏燃料中。因此，再生乏燃料中的放射性主要取决于其中的Sr、Zr以及长寿命的锕系核素，主要是U、Pu以及Np、 Am、Cm等次锕系核素。

目前国际上公认的处理高放废物的方法是分离-嬗变方法，通过用加速器驱动的次临界反应堆将这些长寿命高放射性核素转变为短寿命以及中等寿命或者稳定的核素从而降低其放射性来达到保护环境的目的。由此可见，研究包含有次锕系核素的再生核燃料小球的制备方法及装置，时实现嬗变系统的核心环节。

据文献报道，制造球形核燃料的方法可以分为三类：1） 粉末冶金法；2) 熔化法；3）溶胶凝胶法。粉末冶金法通常只能制备出氧化物颗粒，并且这种颗粒总是具有多孔而且是壳层结构，因而无法制备出密实的氧化物颗粒；熔化法制备的氧化物颗粒成本很高而且得到的粒径非常分散；而最具有实际意义的是溶胶凝胶法，该方法可以制备出高度密实或者多孔的氧化物芯核，也可以制备出碳化物、氮化物、碳氮化物芯核，并且该方法很容易实现多组分核素间的均匀混合。溶胶凝胶法通常分为内溶胶凝胶法和外溶胶凝胶法；内溶胶凝胶法最先是由荷兰的KEMA实验室提出，之后被美国ORNL实验室、德国的KFA实验室、印度的BARC实验室等多个实验室进行深入研究，由于其操作的简易性，内溶胶凝胶法是应用最广泛的核燃料制备方法。

内溶胶凝胶法是在配置的原始料液中加入凝胶剂六亚甲基四胺（HMTA）和尿素，之后凝胶剂受热分解导致溶液pH值迅速升高，从而诱使金属离子发生水解聚合反应而固化。

然而利用传统内溶胶凝胶法制备包含有次锕系核素的再生核燃料小球时存在一些问题。

首先，利用传统内溶胶凝胶方法制备核燃料小球时，需要将目标核素的金属硝酸盐溶液、凝胶剂HMTA以及尿素预先冷却至0~5℃，然后在冷却的条件下混合；为了避免混合液固化速度过快来不及通过管道即发生固化堵塞设备管路，还需要在系统内增加冷却装置将其一直保持在0~5℃的低温环境中。