[发明专利]一种大气压冷等离子体CO还原制备负载型金属催化剂的方法

说明书

本分案申请涉及一种大气压冷等离子体CO还原制备负载型金属催化剂的方法。该方法采用大气压冷等离子体，以惰性气体和一氧化碳的混合气体，或纯的一氧化碳为工作气体，对采用浸渍或沉积‑沉淀获得负载于载体上的金属前驱体进行处理，制备负载型金属催化剂。该方法在大气压下操作，利用激发态一氧化碳活性物种对制备金属离子进行还原，具有操作简单、制备周期短等特点。此外，一氧化碳在等离子体作用下分解的无定形碳，可对制备金属纳米粒子的表面等离子共振吸收峰进行调控。

本申请为申请号为2017102404499、申请日为2017年4月13日、发明名称为“一种大气压冷等离子体还原制备负载型金属催化剂的方法”的分案申请。

技术领域

本发明属于负载型金属催化剂制备领域，具体涉及一种大气压冷等离子体还原制备负载型金属催化剂的方法。

背景技术

负载型金属催化剂在能源、化工、环保和光电领域具有广泛应用。传统负载型金属催化剂制备方法，需要较高的温度、较长的还原时间，或者需要对还原条件进行精准的控制。因此，有必要发展一种简单、快速、高效的负载型催化剂制备新工艺。

冷等离子体是一种典型的非热平衡等离子体，具有较高的电子温度和较低的气体温度(可接近室温)，在负载型金属催化剂制备领域展现了良好的应用前景。专利申请CN200410093820.6，公布了一种利用低温等离子体，以惰性气体、空气或氧气为工作气体，利用电子还原制备负载型金属催化剂的方法。该专利实施例在低气压下，采用冷等离子体还原制备Pt/TiO2。大气压下电子能量较低，无法还原金属离子。专利申请CN200910304664.6，采用低温等离子体，以氢气为工作气体，在大气压下还原金属离子，同时制备催化剂载体和金属活性组分，获得负载型金属催化剂。Tu等人(J.Phys.D:Appl.Phys.,2011,44,247007.)和Hu等人(J.Powe rSources,2014,250:30-39.)，采用大气压冷等离子体，分别以甲烷和氨气为氢活性物种来源，还原制备负载型Ni催化剂。

Gulyaev等人(Appl.Catal.,B,2014,147,132-143.)采用等离子体弧放电技术，制备PdCeC复合物并焙烧，在碳物种保护下，避免了Pd的烧结，获得了高性能的CO低温催化氧化PdCeOx复合物。该方法需要在低气压下运行，需要昂贵复杂的装置。如果能开发一种大气压冷等离子体方法，在还原负载金属离子的同时，生成碳物质，并改变负载型金属催化剂的性质，将具有重要理论意义和应用价值。

本发明采用大气压冷等离子体，以惰性气体和一氧化碳的混合气体，或纯的一氧化碳为工作气体，对采用浸渍或沉积-沉淀获得负载于载体上的金属前驱体进行处理，制备负载型金属催化剂。该方法在大气压下操作，利用激发态一氧化碳活性物种对制备金属离子进行还原，具有操作简单、制备周期短等特点。此外，一氧化碳在等离子体作用下分解的无定形碳，可对制备金属纳米粒子的表面等离子共振吸收峰进行调控。

发明内容

本发明的目的在于提供一种简单、快速的负载型金属催化剂大气压冷等离子体制备方法，通过采用含有一氧化碳的气体为工作气体，利用其在等离子体作用下产生的激发态一氧化碳分子为还原剂，既可以实现负载型金属离子的还原，产生的碳物种又可以对制备金属粒子性能进行调控。

本发明所采用的技术方案如下：采用大气压冷等离子体，以惰性气体和一氧化碳的混合气体，或纯的一氧化碳为工作气体，对采用浸渍或沉积-沉淀获得负载于载体上的金属前驱体进行处理，制备负载型金属催化剂。

该方法具体步骤为：

(1)采用浸渍或沉积-沉淀法，将金属前驱体负载于载体上；