[发明专利]燃料包壳及燃料组件

说明书

本发明公开了一种燃料包壳及燃料组件，燃料包壳包括锆合金基体、设置在所述锆合金基体上的具有非化学计量比和梯度特征的中间层、以及设置在所述中间层上的环境屏蔽层；所述中间层和环境屏蔽层在所述锆合金基体上形成具有非化学计量比的梯度复相涂层。本发明克服了传统锆合金包壳单一涂层存在的界面应力、界面扩散、不耐高温蒸汽氧化的问题，通过协同设计，本发明的燃料包壳中通过具有非化学计量的梯度复相涂层的设置，使其适用于事故容错核燃料包壳用途，极大地提高了核反应堆在严重事故工况下维持核燃料组件结构与功能完整性的抗事故能力和安全阈值。

技术领域

本发明涉及核反应堆技术领域，尤其涉及一种燃料包壳及燃料组件。

背景技术

在一些核事故发生以后，核电安全再次成为国际民众普遍关注的焦点，而如何进一步提高核电安全性特别是提高核反应堆抵抗超设计基准核事故的安全阈值也成为核能可持续发展的重要议题。事故容错核燃料(Accident Tolerant Fuels，ATF)这一全新核安全技术概念正是在这一背景下诞生的，并逐渐成为世界核电工业最重要的研究课题之一，其目的是对现有锆合金/二氧化铀燃料体系进行改进升级甚至全面更新替换以实现降低包壳与高温水蒸气的反应焓热和氢气生成量、提升包壳在1200℃事故高温下的结构完整性与功能性以及增强包壳对裂变气体的束缚能力等。锆合金包壳在核反应堆中应用历史，至今已超过50年，作为被核电厂认可的材料，在其基础上进行改良是现阶段最现实可行的技术路线。

目前主要有两条途径来提高锆合金的表面性能：(1)涂层技术，通过电镀、化学镀、热喷涂、气相沉积等技术在锆合金表面覆盖一层异质膜，由于锆合金包壳长期使用在高温、高压、冲刷、辐照、侵蚀的极端苛刻环境下，涂层不可避免的存在界面结合、热膨胀匹配等问题；(2)表面改性技术，通过表面热处理、化学热处理、激光表面处理、离子注入等方式来改变锆合金表面的形貌、化学成分、相组成、微观结构、缺陷状态或应力状态，从而提高其表面性能。

从已有公开报道来看，表面合金化中铌(Nb)合金化研究较多，Lee等人在Zr-4合金表面采用激光合金化使Nb固溶到Zr晶格中，虽然形成了细晶组织，提高了表面硬度以及抗氯化物溶液的腐蚀性能，但在400℃水蒸气中，由于β-Zr的形成及氢化，导致耐蚀性下降。另外，表面合金元素与Zr基体易相互扩散，尤其在高温条件下，随着时间的发展，最终表面改性失效。表面陶瓷化中，研究最多的是在锆合金表面形成氧化膜，如俄罗斯在水侧增加阳极氧化膜，西屋公司通过在空气中感应加热氧化，通用电气公司在包壳表面进行高压釜预生膜等。虽然氧化膜(ZrO₂)可以提高锆合金的耐蚀性，但ZrO₂属于热障材料(热导率仅为1.8-3.0W/mK)，这将严重阻碍堆芯和冷却剂之间的热交换效率。除此之外，在事故高温工况下ZrO₂存在相变开裂，氧化沿裂纹深入锆基体，使表面改性失效。

德国西门子公司在1987年申请了燃料包壳表面涂层的专利，其中涂层种类包括TiC、TiN、ZrN、CrC、TiAlVN、TaN、ZrC和WC，该专利中主要考虑了耐磨性能和正常工况下的水热腐蚀性能，并没有考虑到发生失水事故工况下的高温蒸汽氧化性能，这些涂层体系的高温蒸汽氧化性能均较差。

综上可知，目前针对锆合金的表面改性研究，仍局限在水热腐蚀、吸氢、耐磨等考虑，并没有综合考虑事故工况(如失水事故导致的1200℃高温)、热交换效率、抗辐照性能以及涂层与锆合金基体匹配性(如晶格匹配、热导率匹配、热膨胀匹配等)问题。

发明内容

本发明要解决的技术问题在于，提供一种提高抗事故能力和安全阈值的燃料包壳以及具有该燃料包壳的燃料组件。

本发明解决其技术问题所采用的技术方案是：提供一种燃料包壳，包括锆合金基体、设置在所述锆合金基体上的具有非化学计量比和梯度特征的中间层、以及设置在所述中间层上的环境屏蔽层；所述中间层和环境屏蔽层在所述锆合金基体上形成具有非化学计量比的梯度复相涂层。