[发明专利]一种聚合物改性石墨烯/聚偏氟乙烯高介电复合材料及其制备方法

权利要求书

1.一种聚合物改性石墨烯/聚偏氟乙烯高介电复合材料，其特征在于，该复合材料以聚偏氟乙烯为基体，以先后经氨基硅烷与聚合物接枝改性的石墨烯为介电增强功能填料，依次经溶液共混、静电纺丝与叠层热压成型后制备获得；

所述改性石墨烯占复合材料重量百分数的12-16wt.%；

所述经氨基硅烷与聚合物接枝改性的石墨烯采用下述方法制备：

1）将2克氧化石墨烯分散于190毫升无水乙醇与10毫升水的混合溶剂中，再加入0.2克氨基硅烷KH550，所得溶液经30分钟超声混合后，60摄氏度下搅拌反应24小时，最后将反应得到的氨基氧化石墨烯过滤，蒸馏水洗涤5-6次，60摄氏度下真空干燥24小时；

2）将2克氨基氧化石墨烯分散于200毫升蒸馏水中后超声30分钟使其充分分散，再向溶液中缓慢加入硼氢化钠共10克，然后90摄氏度下热搅拌反应24小时，最后将反应得到的氨基石墨烯过滤，蒸馏水洗涤5-6次，60摄氏度下真空干燥24小时；

3）将2克氨基石墨烯加入到200毫升N,N-二甲基甲酰胺中，超声30分钟使其充分分散后，再向溶液中加入2克聚合物和0.1克过氧化二苯甲酰，在氮气保护下85摄氏度反应6小时，反应完成后加入200毫升的蒸馏水使聚合物改性石墨烯填料沉淀析出，然后对聚合物改性石墨烯进行过滤，蒸馏水洗涤5-6次，60摄氏度下真空干燥24小时。

2.一种根据权利要求1所述的聚合物改性石墨烯/聚偏氟乙烯高介电复合材料的制备方法，其特征在于，该制备方法包括以下步骤：

1）将改性石墨烯按重量百分数为12-16wt.%与聚偏氟乙烯粒料进行手工混合后，将上述所得混合料投入到质量比为7:3的N,N-二甲基甲酰胺与丙酮的混合溶剂中形成10-15wt.%的溶液，将该溶液超声混合0.5-1小时后，再在70-85摄氏度下经2-3小时搅拌后得到混合均匀的静电纺丝溶液；

2）将上述配得的静电纺丝溶液倒入针筒中，调节静电纺丝参数如下：负电压为1-2千伏，正电压为13-15千伏，电纺接收距离为8-10厘米，接收滚筒转速为每分钟2800转，进行静电纺丝得到石墨烯/聚偏氟乙烯电纺膜；

3）将3-4片石墨烯/聚偏氟乙烯电纺膜层叠在一起后进行热压成型，在温度为190-200摄氏度、压力为10-14兆帕的条件下热压3-5分钟，得到石墨烯/聚偏氟乙烯复合材料；

所述聚合物改性石墨烯采用下述方法制备：

1）将2克氧化石墨烯分散于190毫升无水乙醇与10毫升水的混合溶剂中，再加入0.2克氨基硅烷KH550，所得溶液经30分钟超声混合后，60摄氏度下搅拌反应24小时，最后将反应得到的氨基氧化石墨烯过滤，蒸馏水洗涤5-6次，60摄氏度下真空干燥24小时；

2）将2克氨基氧化石墨烯分散于200毫升蒸馏水中后超声30分钟使其充分分散，再向溶液中缓慢加入硼氢化钠共10克，然后90摄氏度下热搅拌反应24小时，最后将反应得到的氨基石墨烯过滤，蒸馏水洗涤5-6次，60摄氏度下真空干燥24小时；

3）将2克氨基石墨烯加入到200毫升N,N-二甲基甲酰胺中，超声30分钟使其充分分散后，再向溶液中加入2克聚合物和0.1克过氧化二苯甲酰，在氮气保护下85摄氏度反应6小时，反应完成后加入200毫升的蒸馏水使聚合物改性石墨烯填料沉淀析出，然后对聚合物改性石墨烯进行过滤，蒸馏水洗涤5-6次，60摄氏度下真空干燥24小时。

3.根据权利要求2所述的一种聚合物改性石墨烯/聚偏氟乙烯高介电复合材料的制备方法，其特征在于，改性用聚合物为聚偏氟乙烯，聚偏氟乙烯-六氟丙烯共聚物，聚偏氟乙烯-三氟氯乙烯共聚物，聚苯乙烯，聚甲基丙烯酸甲酯中的一种。