[发明专利]一种电还原二氧化碳催化材料及其制备和应用

权利要求书

1.一种电还原二氧化碳催化材料的制备方法，其特征在于：

1）将三聚氰胺、氨基酸和金属盐放于球磨罐中进行球磨，或将三聚氰胺、氨基酸、金属盐和导电碳材料放于球磨罐中进行球磨，得到均匀混合的催化材料前驱体；

2）将催化材料前驱体于惰性气氛下800-1200℃高温碳化，得到金属原子镶嵌碳催化材料，即电还原CO₂催化材料；

所述金属盐为镍盐，钴盐或铁盐；

所述催化材料前驱体中三聚氰胺：氨基酸质量比例为1:1-10:1；氨基酸：金属盐的质量比例为100:1-2：1；金属盐：导电碳材料的质量比例为：10：0-1：10；

所述高温碳化获得的电还原CO₂催化材料经过酸处理，洗涤，干燥，进行或不进行惰性气氛高温处理进一步优化其性能；

所述酸为质量浓度0.5M-5M,盐酸（HCl）、质量浓度0.5M-5M硝酸（HNO₃）、质量浓度0.5M-5M硫酸（H₂SO₄）或质量浓度0.5M-5M高氯酸（HClO₄），处理温度为40℃-120℃；处理时间1-48h。

2.按照权利要求1所述电还原CO₂催化材料的制备方法，其特征在于：步骤2）中催化材料前驱体于惰性气氛下900℃高温碳化，得到金属原子镶嵌碳催化材料，即电还原CO₂催化材料。

3.按照权利要求1所述电还原CO₂催化材料的制备方法，其特征在于：所述催化材料前驱体中三聚氰胺：氨基酸质量比例为6：1；氨基酸：金属盐的质量比例为10：1；金属盐：导电碳材料的质量比例为1：5。

4.按照权利要求1所述的电还原CO₂催化材料的制备方法，其特征在于：所述电还原CO₂催化材料的碳化时间为10min-10h；

所述氨基酸为半胱氨酸或甘氨酸或丙氨酸或苯丙氨酸或色氨酸中的一种或二种以上；

所述导电碳材料为乙炔黑、碳纤维、碳纳米管、X72 碳粉，科琴黑中的一种或二种以上；导电碳材料作为载体改进催化位点的分散及催化剂导电性。

5.按照权利要求4所述的电还原CO₂催化材料的制备方法，其特征在于：所述电还原CO₂催化材料的碳化时间为1小时；

所述科琴黑选自KetjenblackEC300J、KetjenblackEC600JD、Carbon ECP、CarbonECP600JD中的一种或二种以上。

6.按照权利要求1所述的电还原CO₂催化材料的制备方法，其特征在于：惰性气氛高温处理温度700-900℃，时间10-120min，气氛为Ar气或N₂气中的一种或二种。

7.按照权利要求1所述的电还原CO₂催化材料的制备方法，其特征在于：酸处理温度为80℃；处理时间24h。

8.根据权利要求1所述的一种电还原CO₂催化材料的制备方法，其特征在于：所述金属盐为金属的硝酸盐,硫酸盐，乙酸盐中的一种或二种以上；

所述惰性气氛高温碳化的反应器为管式炉；气氛为Ar气或N₂气中的一种或二种。

9.根据权利要求1或4所述的一种电还原CO₂催化材料的制备方法，其特征在于：所述高温碳化过程为，

催化材料前驱体于惰性气氛中，以1-2.5℃/min的速度升温到350-650℃,并保持0.5-4h,然后以1-5℃/min的速度,升温到800-1200℃,并保持0.5-5h,最后自然冷却，并取出得到电还原CO₂催化材料。