[发明专利]一种高含氮量的高亮度氮氧化物荧光粉的合成方法

权利要求书

1.一种稀土Eu²⁺掺杂高含氮量的高亮度氮氧化物荧光粉的合成方法，所述的Eu²⁺掺杂高含氮量的高亮度氮氧化物的化学组成通式为Eu_δM_aSi_bAl_cO_dN_e，其中，M为碱土金属阳离子，a≥0；b，c，d，e＞0，e/(d+e)≥0.5；当a＝0时，0.0001＜δ≤0.05，当a0时，0.001＜δ/(δ+a)≤0.15，其合成方法包括如下步骤：

(1)硅铕合金EuSi_m制备工序：将铕金属和金属硅粉在800～1400℃高温及保护气氛下进行处理，得到EuSi_m合金块体并进行破碎成粉末，其中，0.3≤m≤1.5；

(2)原料氮化工序：根据氮氧化物的化学组成，将一定量的硅粉，或者硅粉和含铝的氧化物或氮化物，在1200～1700℃加压氮气氛下进行氮化处理，得到氮化硅块体，或含铝的氮化硅块体，将块体进行破碎成粉末；

(3)高温烧成工序；根据Eu²⁺掺杂氮氧化物化学组成，将步骤(2)获得的氮化硅粉末，或含铝的氮化硅粉末，和铝氮化物或铝氧化物、步骤(1)获得的EuSi_m合金粉以及必要的碱土金属M化合物均匀混合，然后将混合原料在1700～2300℃温度下、0.3～9.8MPa氮气气氛下高温烧成，将烧成获得块体破碎成粉末，即可获得Eu²⁺掺杂氮氧化物荧光粉；

(4)后处理工序：包含荧光粉的退火处理和/或酸洗处理；退火处理指在将步骤(3)获得粉体在低于烧成温度进行加热煅烧的工序，酸洗处理是将经退火处理后的粉体在酸液浸渍酸洗的工序。

2.根据权利要求1所述的合成方法，所述步骤(1)中高温处理的时间大于20分钟，所述保护气氛包括氮气氛、稀有气体气氛、氢气氛中的一种或多种混合气。

3.根据权利要求2所述的合成方法，所述步骤(1)中高温处理的温度为1000－1200℃；高温处理时间大于2小时；所述保护气氛为氩气氛。

4.根据权利要求1所述的合成方法，所述步骤(2)中的所述氮气压力0.1～10Mpa，氮化处理时间不低于1h，在升温过程中，1000℃以上升温速率不高于10℃/min。

5.根据权利要求4所述的合成方法，所述步骤(2)中氮化工序的原料为硅粉和含铝氧化物，所述氮气压力0.8－1.0Mpa；在升温过程中，1000℃以上升温速率不高于1－2℃/min；所述的破碎粉末颗粒中粒径不大于300微米。

6.根据权利要求1所述的合成方法，所述步骤(3)中的高温烧成处理时间不少于30分钟；所述加压氮气的压力不低于0.3Mpa。

7.根据权利要求6所述的合成方法，所述步骤(3)中加压氮气的压力为0.8－1.0Mpa，所述高温烧成后破碎粉末的中粒径不大于150微米。

8.根据权利要求1所述的合成方法，所述碱土金属M化合物为M氧化物，M氮化物，M碳酸盐或M硝酸盐。

9.根据权利要求1所述的合成方法，所述步骤(4)退火处理温度至少低于烧成温度200℃，退火处理的时间不少于4小时；所述步骤(4)酸洗处理时间不少于10分钟。

10.根据权利要求1所述的合成方法，所述的Eu²⁺掺杂高含氮量的高亮度氮氧化物为M-sialon:Eu²⁺化学组成为(EuM)_xSi_3-x-y-zAl_y+zO_zN_4-2x/3-y/3-z，M为碱土金属离子，组成(Si,Al)/(O,N)之比为0.70～0.95。