[发明专利]一种三维旋转空气阴极及其制备方法和应用

说明书

本发明专利公开了一种三维旋转空气阴极及其制备方法和应用，将氧气还原催化剂通过粘结剂粘结或原位生长等方式牢固地负载到圆柱形刷状三维集流体上形成的三维旋转空气阴极；在敞开体系中、低速旋转状态下运行，发生氧气还原催化反应；反应所需的氧气从空气中自扩散供给。与传统的二维空气阴极相比，三维旋转空气阴极由于具有(a)更大的氧气还原催化反应界面、(b)更快的离子传递速率和(c)更快的氧气扩散速率，因此具有更优异的氧气还原催化性能；另外，三维旋转空气阴极在低速下旋转，能耗较小，同时不用扩散层，制备成本更低。

技术领域

本发明涉及环境、材料、能源领域，尤其涉及空气阴极。

背景技术

随着经济的发展、城市化进程的加快，水污染问题也变得日益突出。常用的市政污水处理技术，如活性污泥法、生物膜法等，普遍具有能耗大、成本高等缺点。污水资源化是在进行污水处理再利用的同时提取污水中所含资源或能源的一种技术，是合理解决水污染、降低污水处理成本的有效途径。微生物电化学技术或系统(microbialelectrochemicaltechnology ,MET)，如微生物燃料电池(microbial fuel cell，MFC)，是一种新发展起来的污水处理和资源化的技术。MFC是利用电活性微生物氧化去除污水中废弃的有机物的同时产生可利用的电能。近年来，与MFC相关的基础理论和技术研究已取得巨大的进展，其应用潜能也受到了广泛的关注。然而，MFC的实际污水处理应用还面临巨大的挑战，主要的原因在于目前MFC的产电水平还相对较低，从而导致其去污效率也较低。进一步提高MFC的产电性能及其长期运行稳定性同时降低其成本，是推进MFC实际应用的关键。

众多研究已经显示，相对于阳极及其它部件，MFC阴极的性能已逐渐成为制约MFC的产电性能和长期运行稳定性的关键因素。近年来，大部分关于MFC阴极的研究也主要集中在低成本、高性能的氧气还原反应(ORR)催化剂的开发，以替代高成本的贵金属催化剂，并取得了重要进展。一系列用于MFC的低成本、高性能ORR催化剂已被开发出来，如单掺杂、共掺杂的碳纳米材料，金属氧化物以及活性炭等。在MFC的污水处理应用中，具有实际应用价值的阴极是空气阴极，即氧气通过扩散方式参与阴极的ORR，不需要曝气。与传统的污水处理技术相比，如活性污泥法，MFC技术应用于污水处理的潜在优势之一也正是在于不需要曝气，一方面可以大大降低能耗，另一方面还可回收一定的电能。

传统的空气阴极一般是由ORR催化层、集流体和扩散层等三部分组成，一般形成是一个二维的三相反应界面。决定空气阴极性能的主要因素除了上述提到的ORR催化剂的催化性能，还包括催化活性位点的数量，OH-的迁移、电子的传递和氧气的扩散速率等。传统的空气阴极具有以下缺点：(1)二维的反应界面，参与催化反应的催化活性位点的数量较少；(2)需要扩散层，严重阻碍氧气的扩散；(3)在静态下运行，离子传递和氧气扩散速率有限。

因此，针对目前MFC二维空气阴极的上述缺点，本发明公开一种用于MFC的三维旋转空气阴极及其制备方法。

发明内容

本发明的目的之一在于提供一种三维旋转空气阴极。

本发明的目的之二在于提供上述的三维旋转空气阴极的制备方法。

本发明的目的之三在于提供上述的三维旋转空气阴极的应用方法。

本发明采用以下技术方案：

一种三维旋转空气阴极，其特征在于：其主要由氧气还原催化剂和圆柱形刷状三维集流体构成，氧气还原催化剂负载在三维集流体上。其中，氧气还原催化剂是具有优异氧气还原催化性能的材料，包括Pt/C、杂元素掺杂碳、活性碳、氮铁掺杂碳、金属氧化物、金属硫化物等；基于经济效益的考虑，优选低成本的元素掺杂碳、氮铁掺杂碳、金属氧化物。三维集流体的形状是圆柱形、刷状的，包括管刷、辊刷等，具有较大的表面积；制备三维集流体刷纤维的材料具有导电、耐腐蚀等特征，包括碳、石墨、钛、不锈钢、铜、镍以及它们的复合材料等；固定三维集流体刷纤维的基底材料也具有导电、耐腐蚀等特征，包括钛、不锈钢、镍等。