[发明专利]一种以吡咯基四嗪为前驱体的氧还原催化剂及其制备方法

权利要求书

1.一种以吡咯基四嗪为前驱体的氧还原催化剂，其特征在于：该氧还原催化剂是通过3,6-二(吡咯基)-1,2,4,5-四嗪单体在催化剂的存在下，与烷基化试剂反应获得吡咯基四嗪环聚合物，然后将吡咯基四嗪环聚合物在惰性气氛中、在700-1200℃的温度下进行热处理，热处理时间30-180min，冷却，最终获得以吡咯基四嗪为前驱体的氧还原催化剂；

其中：所述催化剂是FeCl₃、AlCl₃、SnCl₄、H₃PO₄或甲烷磺酸中的任一种；所述烷基化试剂是二甲氧基甲烷、溴乙烷、环氧乙烷或苯乙烯中的任一种。

2.根据权利要求1所述的氧还原催化剂，其特征在于：所述3,6-二(吡咯基)-1,2,4,5-四嗪单体是由3,6-二(3,5-二甲基吡唑基)-1,2,4,5-四嗪与吡咯在KOH或NaOH或正丁基锂的存在下进行反应所合成的。

3.根据权利要求1或2所述的氧还原催化剂，其特征在于：其中3,6-二(吡咯基)-1,2,4,5-四嗪单体与烷基化试剂的摩尔比为1:2-5。

4.根据权利要求1或2所述的氧还原催化剂，其特征在于：所述催化剂是FeCl₃或甲磺酸；和/或

所述烷基化试剂是二甲氧基甲烷。

5.根据权利要求3所述的氧还原催化剂，其特征在于：所述催化剂是FeCl₃或甲磺酸；和/或

所述烷基化试剂是二甲氧基甲烷。

6.制备权利要求1-5中任何一项所述的氧还原催化剂的方法，该方法包括以下步骤：

1)3,6-二(吡咯基)-1,2,4,5-四嗪单体的制备：将吡咯溶于溶剂中，加入KOH或NaOH或正丁基锂，获得吡咯盐的溶液，然后将含有3,6-二(3,5-二甲基吡唑基)-1,2,4,5-四嗪的溶液缓慢滴加入吡咯盐的溶液中进行反应，获得3,6-二(吡咯基)-1,2,4,5-四嗪；

2)将3,6-二(吡咯基)-1,2,4,5-四嗪单体溶于溶剂中，加入烷基化试剂，再加入催化剂，让反应混合物进行反应，获得吡咯基四嗪环聚合物；

3)将吡咯基四嗪环聚合物在惰性气氛中、在700-1200℃的温度下进行热处理，热处理时间30-180min，冷却，最终获得的氧还原催化剂；

其中：所述催化剂是FeCl₃、AlCl₃、SnCl₄、H₃PO₄或甲烷磺酸中的任一种；所述烷基化试剂是二甲氧基甲烷、溴乙烷、环氧乙烷或苯乙烯中的任一种。

7.根据权利要求6所述的方法，其特征在于：步骤(1)具体为：

将吡咯溶于溶剂中，加入KOH或NaOH或正丁基锂，在0℃以下混合均匀，然后将含有3,6-二(3,5-二甲基吡唑基)-1,2,4,5-四嗪的溶液缓慢滴加入吡咯盐的溶液中，反应，回流，用石油醚和乙酸乙酯过柱，真空干燥至恒重，获得3,6-二(吡咯基)-1,2,4,5-四嗪。

8.根据权利要求7所述的方法，其特征在于：步骤(1)中所述溶剂为四氢呋喃，搅拌时间为0.2-4h，所述含有3,6-二(3,5-二甲基吡唑基)-1,2,4,5-四嗪的溶液为3,6-二(3,5-二甲基吡唑基)-1,2,4,5-四嗪的四氢呋喃溶液，反应时间为0.5-5h，回流时间为5-24h，用石油醚和乙酸乙酯过柱中石油醚和乙酸乙酯的体积比为10-12:1。

9.根据权利要求8所述的方法，其特征在于：步骤(1)中搅拌时间为0.4-2h，反应时间为0.5-5h，回流时间为10-12h。