[发明专利]一种用于甲烷二氧化碳重整制合成气的催化剂及制备方法有效

专利信息
申请号: 201710008525.3 申请日: 2017-01-05
公开(公告)号: CN106824201B 公开(公告)日: 2019-04-09
发明(设计)人: 宋敏;高瑞琦;于磊 申请(专利权)人: 东南大学
主分类号: B01J23/755 分类号: B01J23/755;B01J35/10;C01B3/40
代理公司: 南京瑞弘专利商标事务所(普通合伙) 32249 代理人: 杨晓玲
地址: 210033 江苏省南京*** 国省代码: 江苏;32
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摘要:
搜索关键词: 一种 用于 甲烷 二氧化碳 重整 合成气 催化剂 制备 方法
【权利要求书】:

1.一种甲烷二氧化碳重整制合成气的催化剂,其特征在于该催化剂将碳纤维与金属氧化物结合作为复合载体,金属镍为活性组分,制得镍/金属氧化物-碳纤维催化剂;其中符号“/”前表示催化剂的活性组分,“/”后表示催化剂的载体,符号“-”表示两种物质复合;所述催化剂中碳纤维与金属氧化物的质量比为0.25~4,金属镍与催化剂的质量比为0.02~0.25。

2.一种如权利要求1所述的甲烷二氧化碳重整制合成气的催化剂的制备方法,其特征在于该制备方法具体包括如下步骤:

步骤1:分别配制金属X硝酸盐和硝酸镍混合溶液与碳酸钠溶液;

步骤2:在40℃恒温水浴条件下,分别将金属X硝酸盐和硝酸镍混合溶液与碳酸钠溶液通过蠕动泵以相同流量加入装有碳纤维的烧杯中连续搅拌,其中烧杯中预先加入水和碳纤维混合搅拌,待沉淀完全后继续搅拌20~80分钟,作为沉淀的老化时间,得到沉淀物A;

步骤3:将步骤2的沉淀物A抽滤并水洗至中性,得到沉淀物B;

步骤4:将步骤3的沉淀物B置于100~120℃电热鼓风干燥箱内,干燥时间8~14h;然后将其置于管式炉中,在300~750℃,氮气保护下,恒温焙烧1.5~14h,得到焙烧样品;

步骤5:将步骤4的焙烧样品研磨,筛分出60~80目的粉粒,得到成品催化剂。

3.根据权利要求2所述的甲烷二氧化碳重整制合成气的催化剂的制备方法,其特征在于:所述步骤1中的金属X为Al、Ca、Mg、La、Ce、Ti、Zr及其混合物。

4.根据权利要求2所述的甲烷二氧化碳重整制合成气的催化剂的制备方法,其特征在于:步骤2所述碳纤维是经氢氧化钾活化的活性碳纤维,具体包括如下步骤:

步骤2.1:将碳纤维加入氢氧化钾溶液中,在40℃条件下,等体积浸渍24h;

步骤2.2:将经过浸渍如理的碳纤维在100~120℃的温度下干燥,并在800℃焙烧2h,水洗至中性,烘干得到所需活性碳纤维。

5.根据权利要求4所述的甲烷二氧化碳重整制合成气的催化剂的制备方法,其特征在于:所述碳纤维与氢氧化钾的质量比为1:1。

6.一种如权利要求1所述的甲烷二氧化碳重整制合成气的催化剂的应用,其特征在于:将所述催化剂用于固定床反应器中的甲烷二氧化碳重整制合成气反应,具体包括以下步骤:

1)取0.2~1g所述催化剂于固定床反应器内,在氮气氛围中升温至500~600℃,通入氢气还原0.5~1.5h;

2)还原结束以后,通入CH4:CO2:N2=1:1:2,总流量为150~300mL/min的混合气,在800℃进行重整反应,集气用气相色谱分析其催化效果。

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