[发明专利]一种缩聚型石墨烯/聚酰亚胺复合胶粘剂的制备方法

权利要求书

1.一种缩聚型石墨烯/聚酰胺酸复合胶粘剂的制备方法，包括：

(1)将氧化石墨加入溶剂中，超声、离心，得到氧化石墨烯胶状悬浮液，所述氧化石墨的制备具体为：将浓H₂SO₄溶液和浓H₃PO₄溶液按体积比9.5：0.5～8.5：1.5搅拌混合，在所得的混合酸液中加入石墨，继续搅拌混合，再加入KMnO₄，石墨和KMnO₄的重量比为1：4～1：7，先室温搅拌10～30min，在油浴控温条件下，保持体系温度为40～45℃，搅拌1.5～2h，随后再将油浴温度升高至90～95℃，继续搅拌1～1.5h，滴加双氧水溶液还原过量的KMnO₄，得到氧化石墨混合液，然后离心清洗，干燥，得到氧化石墨；

(2)搅拌条件下，将4,4'-二胺基二苯醚ODA加入氧化石墨烯胶状悬浮液中，在70～80℃条件下搅拌反应18～24h，抽滤洗涤，离心纯化，冷冻干燥，得到氨基功能化改性的氧化石墨烯FGO；其中4,4'-二胺基二苯醚ODA、氧化石墨烯胶状悬浮液的质量体积比为0.1-0.05g：100-150mL；

(3)将氨基功能化改性的氧化石墨烯FGO溶液，超声分散，然后在2～5℃条件下，分别加入二胺单体4,4'-二胺基二苯醚ODA、2,2-双[4-(4-氨基苯氧基)苯基]丙烷BAPP，加入溶剂N-甲基吡咯烷酮NMP，在氮气气氛保护下恒温搅拌30-40min，再加入3,3',4,4'-二苯酮四酸二酐BDTA，继续恒温搅拌8-10h，即得缩聚型石墨烯/聚酰胺酸复合胶粘剂。

2.根据权利要求1所述的一种缩聚型石墨烯/聚酰胺酸复合胶粘剂的制备方法，其特征在于：所述步骤(1)中氧化石墨和溶剂的比例为0.1～0.4g：100～400ml。

3.根据权利要求1所述的一种缩聚型石墨烯/聚酰胺酸复合胶粘剂的制备方法，其特征在于：所述步骤(1)中超声为：超声波细胞粉碎机在250～350W下超声8～10min；离心为在2500～3000r/min下离心10～15min。

4.根据权利要求1所述的一种缩聚型石墨烯/聚酰胺酸复合胶粘剂的制备方法，其特征在于：所述步骤(2)中抽滤洗涤为：分别用N-甲基吡咯烷酮NMP和去离子水抽滤洗涤。

5.根据权利要求1所述的一种缩聚型石墨烯/聚酰胺酸复合胶粘剂的制备方法，其特征在于：所述步骤(3)中氨基功能化改性的氧化石墨烯FGO溶液中FGO与溶剂的比为0.0765-0.3825g：10-15mL。

6.根据权利要求1所述的一种缩聚型石墨烯/聚酰胺酸复合胶粘剂的制备方法，其特征在于：所述步骤(3)中氨基功能化改性的氧化石墨烯FGO在聚酰胺酸复合胶粘剂中所占的质量百分比为0.1～15％。

7.根据权利要求1所述的一种缩聚型石墨烯/聚酰胺酸复合胶粘剂的制备方法，其特征在于：所述步骤(3)中两种二胺单体物质的量比例为n(ODA)：n(BAPP)＝1：2，两种二胺总物质的量与二酐(BTDA)物质的量比例为n(ODA+BAPP)：n(BTDA)＝1：1～1.02。

8.根据权利要求1所述的一种缩聚型石墨烯/聚酰胺酸复合胶粘剂的制备方法，其特征在于：步骤(1)、(3)中的溶剂均为N-甲基吡咯烷酮NMP。

9.根据权利要求1所述的一种缩聚型石墨烯/聚酰胺酸复合胶粘剂的制备方法，其特征在于：步骤(3)得到的缩聚型石墨烯/聚酰胺酸复合胶粘剂直接用于粘结胶：将复合胶粘剂涂于钢板的被粘结处，取另一块钢板进行搭接并固定，然后将粘结件置于真空干燥箱中，进行真空固化；其中真空固化工艺具体为：压力24KPa，在90℃保温40min，升温至130℃保温1h，升温至180℃保温1h，升温至210℃保温1h，升温至260℃保温40min。