[发明专利]一种基于两尺度模型的膨润土中核素迁移评估方法

说明书

技术领域

本发明属于放射性废物处置技术领域，具体涉及一种基于两尺度模型的膨润土中核素迁移评估方法。

背景技术

高水平放射性废物(High Level Radioactive Waste，简称高放废物，HLW)主要来自于核燃料后处理厂的高水平放射性废液(简称高放废液)，以及少量直接当废物处置的乏燃料元件。高放废液包括乏燃料后处理工艺中铀钚共去污循环产生的萃余液，以及铀钝化循环、钚钝化循环等后续工序产生的部分处理废液。后处理过程中，乏燃料中含有的不挥发性裂变产物基本上都进入到高放废液，亦即高放废液包含了核燃料后处理过程中99％以上的放射性核素，构成了高放废物的主体。

高放废物具有放射性活度高、核素半衰期长、毒性大、发热率高、长期辐射危害严重等特点，对人类及其赖以生存的自然环境存在着极大的长期潜在危害；根据我国2005年制订的核电发展规划，2020年核电装机容量将达到4×107kW，在建装机容量1.8×107kW，我国大型核燃料后处理厂计划于2025年后运行，届时每年将产生数百立方米的高放废液，随着核电规模的进一步扩大，还会产生更多的高放废液。故其安全处置是关系核技术利用、核能可持续发展的重大问题，处置的核心思想是如何把高放废物与人类生存环境安全隔离，以保证人类及其环境的安全。

高放废物地质处置体系是由高放废物固化体、废物容器及其外包装、缓冲/回填材料、处置库围岩组成，前三者构成了人工屏障，围岩是天然屏障。缓冲/回填材料是最后一道人工屏障，其材料的选择和工程特性对高放废物地质处置系统的安全有重大影响，缓冲/回填材料作为高放废物处置系统中的工程阻挡层部分，填充在废物容器及其外包装和围岩之间，它应当起到的作用包括：(1)工程屏障作用，维护处置库结构的稳定性，缓冲围岩压力对废物罐的影响；(2)水力学屏障作用，填充在废物容器周围并封堵围岩表面上的裂隙、孔隙，阻止或延缓地下水(溶液)到达废物容器表面；(3)化学屏障作用，限制氧化剂到达废物容器表面，延缓容器对高放废物的保护期；并当废物容器被蚀穿，高放废物固化体受地下水浸蚀释出核素时，阻滞核素向围岩的迁移。(4)导热作用，应能较快速的传导高放废物中核素衰变产生的热量，避免热量的累积。基于以上考量，膨润土材料以其极低的渗透性和优异的吸附性能成为高放废物地质处置系统缓冲材料的首选。

从地质处置安全评价角度来看，一个极为关键的问题是，千、万年后，当废物包装容器被蚀穿，在地下水侵蚀下高放废物固化体中放射性核素浸出成为必然时，膨润土缓冲材料可以多大程度上阻滞核素的迁移，要想获得微量核素在膨润土缓冲材料中迁移的定量信息，以及长时间尺度上核素迁移在外界物理、化学条件改变时的变化规律，仅依靠实验室试验是不够的，必须在试验研究的基础上，基于核素在膨润土中的迁移过程机理，建立能够描述该过程的理论数学模型，并使用该模型对高放废物地质处置库膨润土缓冲材料中核素迁移过程做定量分析和预测。

核素在膨润土中的迁移要受到诸多物理、化学因素的影响，其中最为关键的几个因素包括：含核素溶液在膨润土中的渗流、核素在膨润土孔隙中的反应和吸附以及膨润土中核素的扩散。

核素在缓冲回填材料实际迁移过程中伴随的反应过程机理太过复杂，涉及到不同的化学条件下吸附、离子交换、络合等地球化学反应，这些复杂反应影响了核素在膨润土中滞留、迁移的分配情况，决定着最终迁移离开膨润土的核素分布。基本模型对这一复杂过程做了简化，使用等温线性吸附模型来描述膨润土中核素滞留、迁移分配情况，通过实验来获取相关分配系数。这样处理方式的优点是便于模型计算和求解，参数易于通过实验获取，但同时这一简单的分配方式也必然掩盖了实际迁移过程中的诸多细节，带来了一定的误差，因此有必要建立更为合理的膨润土中核素迁移模型。

发明内容

本发明所提供的技术，其目的是指导高放废物地质处置安全评价工作中缓冲回填材料中核素迁移计算。

本发明首先对膨润土的物理、化学性质、渗流、核素在膨润土中的吸附及核素扩散等方面的实验研究结果做梳理分析，并归纳总结了膨润土中核素迁移的模型研究现状，在此基础上建立描述核素在膨润土中迁移的理论数模，求解分析长时间尺度上核素在膨润土中的分布以及核素迁移通量，并考察不同物理、化学因素对核素迁移的影响,并建立两尺度模型。