[发明专利]一种多级孔ZSM-5沸石分子筛聚集体的制备及应用

权利要求书

1.一种多级孔ZSM-5沸石分子筛聚集体的制备，其特征在于采用无机铝源与无机硅源合成的硅-铝溶胶凝胶中添加以四丙基铵制备的晶种为导向剂，，一步法合成具有开放孔道的多级孔ZSM-5沸石分子筛聚集体，具体制备包括以下步骤：

a、  硅-铝溶胶凝胶的制备

将无机硅源与无机铝源按SiO₂：Al₂O₃=1：0.003~0.05摩尔比混合，搅拌下滴加无机酸调节PH值至6~9，常温下进行10~180分钟搅拌反应，反应液经过滤分离，滤饼按H₂O：SiO₂=10~90：1摩尔比补水后制得多羟基化的硅-铝溶胶凝胶；所述无机铝源为硫酸铝、硝酸铝或铝溶胶的酸溶液；所述无机硅源为水玻璃、硅溶胶或硅酸钠的水溶液；所述无机酸为盐酸、硝酸或硫酸；

b、晶种导向剂的制备

将四丙基铵（TPA）与正硅酸乙酯（TEOS）和H₂O按0.15~0.40：1：20~40摩尔比混合搅拌成澄清溶液，在70~110℃温度下进行10~24小时晶化反应后制得四丙基铵晶种导向剂；所述四丙基铵（TPA）为四丙基氢氧化铵（TPAOH）或四丙基溴化铵(TPABr)；

c、H-分子筛聚集体的制备

将上述多羟基化的硅-铝溶胶凝胶与四丙基铵晶种导向剂按1：0.005~0.15摩尔比混合，在150~175℃温度下进行2~200小时晶化反应，反应液经过滤分离，滤出物经水洗至中性后在80~100℃温度下烘干得沸石原粉，将沸石原粉与硝酸铵按1:1摩尔比混合，在550℃温度下焙烧6~8小时进行离子交换，制得氢型的多级孔H-ZSM-5沸石分子筛聚集体。

2.一种权利要求1所述多级孔ZSM-5沸石分子筛聚集体的应用，其特征在于该多级孔ZSM-5沸石分子筛聚集体作为催化剂用于环己烷与叔丁醇和苯酚的羟基化反应，所述催化剂与环己烷、叔丁醇和苯酚的摩尔比为2.5：93：10：5；所述羟基化的反应温度为90~115℃，反应时间为2~5小时。