[发明专利]LSTON钙钛矿型氮氧化物固溶体粉末的制备方法

说明书

技术领域

 本发明属于无机非金属材料的制备技术领域，具体地说是涉及一种LSTON钙钛矿型氮氧化物固溶体粉末的制备方法。

背景技术

固溶体（solid solution）指的是矿物一定结晶构造位置上离子的互相置换，而不改变整个晶体的结构及对称性等。但微观结构上如结点的形状、大小可能随成分的变化而改变。自然界矿物中广泛存在的离子或离子团之间的置换的化学现象，称为类质同像或固溶体。类质同像是矿物结晶时，其晶体结构中一种位置被两种或两种以上的不同元素（或基团）而形成混晶的现象，而固溶体是反映形成这种混晶的矿物结构。固溶体分为三种：替代式固溶体、填隙式固溶体和缺位式固溶。固溶体的电学、热学、磁学等物理性质也随成分而连续变化，但一般都不是线性关系。因而在凝聚态物理、材料化学、工业催化等领域广泛被关注。

钙钛矿是指一类具有特定晶体结构的氧化物，其分子通式为ABX₃，此类化合物最早被发现是存在于钙钛矿石中的钛酸钙(CaTiO₃)化合物，因此而得名。由于此类化合物结构上有许多特性，在凝聚态物理和化工催化方面应用及研究甚广，A位一般是稀土或碱土元素离子，B位为过渡元素离子，A位和B位皆可被半径相近的其他金属离子部分取代而保持其晶体结构基本不变。

具有钙钛矿结构的氮氧化物固溶体（比如基于铌和钽的半导体材料）因为它们的性质奇特而在近几十年得到了广泛的关注。钽基氮氧化物固溶体作为一种新型的高效光催化剂也越来越得到人们的重视。LaSc_0.5Ta_0.5O₂N （A位置为La；B位置为Sc_0.5Ta_0.5；X位置为O₂N，缩写为LSTON）是一种重要的无铅类钙钛矿型铁电质材料。主要应用于光催化、染料颜料、磁阻材料和电池材料等应用领域。由于LSTON是响应可见光谱（波长大于500 nm）的光催化剂，近年来越来越受到人们的重视。传统的制备LSTON粉末的固相反应技术耗时较长且需要高温条件，反应通常是在1000～1300℃下进行，从而限制了LSTON粉末的生产。

发明内容

发明目的：

为了克服现有技术的不足之处，本发明提供了一种工艺简单，目的产物收率高，制备成本低，操作工艺简单，分散性好的LSTON钙钛矿型氮氧化物固溶体粉末的制备方法。

技术方案：

本发明是通过以下技术方案实施的：

一种LSTON钙钛矿型氮氧化物固溶体粉末的制备方法，其特征在于：步骤如下：将可溶性镧盐、钪盐、钽盐和燃烧辅助剂在醇水混合溶液中充分溶解后加热发生交联反应；然后研磨交联生成物使充分混和均匀；再通过高温煅烧交联生成物，使其形成前驱物；前驱物在氨气氛围下氮化高温处理，得到LSTON钙钛矿型氮氧化物固溶体粉末。

所述可溶性镧盐、钪盐、钽盐和燃烧辅助剂的摩尔比为2∶1∶1∶10～200。

所述可溶性镧盐为氯化镧（LaCl₃·7H₂O）和硝酸镧（La(NO₃)₃·6H₂O）中的一种。

所述可溶性钪盐为氯化钪（ScCl₃）和硝酸钪（Sc(NO₃)₃·4H₂O）中的一种。

所述可溶性钽盐为五氯化钽（TaCl₅）和五乙氧基钽（Ta(C₂H₅O)₅）中的一种。

所述燃烧辅助剂为尿素、柠檬酸或草酸中的一种。

所述醇水混合溶液为甲醇、乙醇或乙二醇中的一种与水的混合溶液。

所述醇水混合溶液的醇和水按照体积比为1:1～1:100混合而成；交联反应温度在50～400℃，交联反应时间为1～10 h。

所述高温煅烧交联产物的反应温度在400～800 ℃，反应时间为4～24 h。

所述氮化高温处理温度在600～900℃，反应时间为4～48 h。

优点和效果：

本发明提供一种LSTON钙钛矿型氮氧化物固溶体粉末的制备方法，具有如下优点和有益效果：

（1）本发明工艺路线简单，制备成本低，操作容易控制，具有较高的生产效率。