[发明专利]甲烷二氧化碳重整制合成气的催化剂及其制备方法在审
申请号: | 201410234429.7 | 申请日: | 2014-05-29 |
公开(公告)号: | CN105214658A | 公开(公告)日: | 2016-01-06 |
发明(设计)人: | 王发根;陈伟;许国勤 | 申请(专利权)人: | 苏州工业园区新国大研究院;新加坡国立大学 |
主分类号: | B01J23/63 | 分类号: | B01J23/63;B01J37/03;C01B3/40 |
代理公司: | 广州华进联合专利商标代理有限公司 44224 | 代理人: | 郑彤;万志香 |
地址: | 215123 江苏省苏州市苏州工*** | 国省代码: | 江苏;32 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 甲烷 二氧化碳 重整 合成气 催化剂 及其 制备 方法 | ||
1.一种甲烷二氧化碳重整制合成气的催化剂,其特征在于,该催化剂的组成及质量百分含量为:金属铱2-3%,氧化铈基固溶体97-98%,所述氧化铈基固溶体为纯氧化铈、氧化铈-氧化镧固溶体、氧化铈-氧化镨固溶体、氧化铈-氧化锆固溶体或氧化铈-氧化钛固溶体。
2.根据权利要求1所述的甲烷二氧化碳重整制合成气的催化剂,其特征在于,所述氧化铈-氧化镧固溶体中铈与镧的摩尔比为8.5-9:1,所述氧化铈-氧化镨固溶体中铈与镨的摩尔比为8.5-9:1,所述氧化铈-氧化锆固溶体中铈与锆的摩尔比为8.5-9:1,所述氧化铈-氧化钛固溶体中铈与钛的摩尔比为8.5-9:1。
3.权利要求1-2任一项所述的催化剂在甲烷二氧化碳重整制合成气反应中的应用。
4.权利要求1-2任一项所述的催化剂的制备方法,其特征在于,将铈源,镧源或镨源或锆源或钛源,和铱源采用沉积沉淀、共沉淀或顺序沉淀方法制备甲烷二氧化碳重整制合成气的催化剂。
5.根据权利要求4所述的制备方法,其特征在于,所述沉积沉淀的制备方法,包括如下步骤:
将铈源,镧源或镨源或锆源或钛源,和过量的尿素溶解于蒸馏水中得混合溶液,铈源的浓度为0.01-0.1mol/L,镧源或镨源或锆源或钛源的浓度为0.0012-0.12mol/L;
将混合溶液在65-90℃水解4-6h,然后过滤洗涤,100-110℃干燥后在400-450℃焙烧3.5-4.5h,制得氧化铈基固溶体;
将氧化铈基固溶体加入到蒸馏水中搅拌分散,然后加入铱源溶液,混合均匀后加热至65-75℃,再加入0.1mol/L的碳酸钠或碳酸氢钠溶液至溶液pH=8-9,陈化2-4h;
然后过滤洗涤后100-110℃干燥,最后于700-800℃焙烧4-5h,即得所述甲烷二氧化碳重整制合成气的催化剂。
6.根据权利要求4所述的制备方法,其特征在于,所述共沉淀的制备方法,包括如下步骤:
将铈源,镧源或镨源或锆源或钛源,和铱源溶解于蒸馏水中的混合溶液,铈源的浓度为0.01-0.1mol/L,镧源或镨源或锆源或钛源的浓度为0.0012-0.12mol/L;
然后将混合溶液缓慢加入至65-75℃的0.1mol/L的碳酸钠或碳酸氢钠溶液至溶液pH=8-9,陈化2-4h;
然后过滤洗涤后100-110℃干燥,最后在700-800℃焙烧4-5h,即得所述甲烷二氧化碳重整制合成气的催化剂。
7.根据权利要求4所述的制备方法,其特征在于,所述顺序沉淀的制备方法,包括如下步骤:
将铈源,镧源或镨源或锆源或钛源,和过量的尿素溶解于蒸馏水中得混合溶液,铈源的浓度为0.01-0.1mol/L,镧源或镨源或锆源或钛源的浓度为0.0012-0.12mol/L,铈源与镧源或镨源或锆源或钛源的摩尔比为8.5-9:1;
将混合溶液在65-90℃水解4-6h,然后加入铱源溶液混合均匀,陈化2-4h;
然后过滤洗涤后100-110℃干燥,最后在700-800℃焙烧4-5h,即得所述甲烷二氧化碳重整制合成气的催化剂。
8.根据权利要求4-7所述的制备方法,其特征在于,所述铱源为氯铱酸、氯铱酸钾、氯乙酸钠、氧化铱或氯化铱;所述铈源为硝酸铈、硝酸铈铵或氯化铈;镨源为硝酸镨或氯化镨;镧源为硝酸镧、氯化镧或乙酸镧;锆源为硝酸氧锆、硝酸锆、氯化锆或乙酸锆;钛源为草酸氧钛钾或硝酸钛。
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