[发明专利]甲烷二氧化碳重整制合成气的催化剂及其制备方法在审

专利信息
申请号: 201410234429.7 申请日: 2014-05-29
公开(公告)号: CN105214658A 公开(公告)日: 2016-01-06
发明(设计)人: 王发根;陈伟;许国勤 申请(专利权)人: 苏州工业园区新国大研究院;新加坡国立大学
主分类号: B01J23/63 分类号: B01J23/63;B01J37/03;C01B3/40
代理公司: 广州华进联合专利商标代理有限公司 44224 代理人: 郑彤;万志香
地址: 215123 江苏省苏州市苏州工*** 国省代码: 江苏;32
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摘要:
搜索关键词: 甲烷 二氧化碳 重整 合成气 催化剂 及其 制备 方法
【权利要求书】:

1.一种甲烷二氧化碳重整制合成气的催化剂,其特征在于,该催化剂的组成及质量百分含量为:金属铱2-3%,氧化铈基固溶体97-98%,所述氧化铈基固溶体为纯氧化铈、氧化铈-氧化镧固溶体、氧化铈-氧化镨固溶体、氧化铈-氧化锆固溶体或氧化铈-氧化钛固溶体。

2.根据权利要求1所述的甲烷二氧化碳重整制合成气的催化剂,其特征在于,所述氧化铈-氧化镧固溶体中铈与镧的摩尔比为8.5-9:1,所述氧化铈-氧化镨固溶体中铈与镨的摩尔比为8.5-9:1,所述氧化铈-氧化锆固溶体中铈与锆的摩尔比为8.5-9:1,所述氧化铈-氧化钛固溶体中铈与钛的摩尔比为8.5-9:1。

3.权利要求1-2任一项所述的催化剂在甲烷二氧化碳重整制合成气反应中的应用。

4.权利要求1-2任一项所述的催化剂的制备方法,其特征在于,将铈源,镧源或镨源或锆源或钛源,和铱源采用沉积沉淀、共沉淀或顺序沉淀方法制备甲烷二氧化碳重整制合成气的催化剂。

5.根据权利要求4所述的制备方法,其特征在于,所述沉积沉淀的制备方法,包括如下步骤:

将铈源,镧源或镨源或锆源或钛源,和过量的尿素溶解于蒸馏水中得混合溶液,铈源的浓度为0.01-0.1mol/L,镧源或镨源或锆源或钛源的浓度为0.0012-0.12mol/L;

将混合溶液在65-90℃水解4-6h,然后过滤洗涤,100-110℃干燥后在400-450℃焙烧3.5-4.5h,制得氧化铈基固溶体;

将氧化铈基固溶体加入到蒸馏水中搅拌分散,然后加入铱源溶液,混合均匀后加热至65-75℃,再加入0.1mol/L的碳酸钠或碳酸氢钠溶液至溶液pH=8-9,陈化2-4h;

然后过滤洗涤后100-110℃干燥,最后于700-800℃焙烧4-5h,即得所述甲烷二氧化碳重整制合成气的催化剂。

6.根据权利要求4所述的制备方法,其特征在于,所述共沉淀的制备方法,包括如下步骤:

将铈源,镧源或镨源或锆源或钛源,和铱源溶解于蒸馏水中的混合溶液,铈源的浓度为0.01-0.1mol/L,镧源或镨源或锆源或钛源的浓度为0.0012-0.12mol/L;

然后将混合溶液缓慢加入至65-75℃的0.1mol/L的碳酸钠或碳酸氢钠溶液至溶液pH=8-9,陈化2-4h;

然后过滤洗涤后100-110℃干燥,最后在700-800℃焙烧4-5h,即得所述甲烷二氧化碳重整制合成气的催化剂。

7.根据权利要求4所述的制备方法,其特征在于,所述顺序沉淀的制备方法,包括如下步骤:

将铈源,镧源或镨源或锆源或钛源,和过量的尿素溶解于蒸馏水中得混合溶液,铈源的浓度为0.01-0.1mol/L,镧源或镨源或锆源或钛源的浓度为0.0012-0.12mol/L,铈源与镧源或镨源或锆源或钛源的摩尔比为8.5-9:1;

将混合溶液在65-90℃水解4-6h,然后加入铱源溶液混合均匀,陈化2-4h;

然后过滤洗涤后100-110℃干燥,最后在700-800℃焙烧4-5h,即得所述甲烷二氧化碳重整制合成气的催化剂。

8.根据权利要求4-7所述的制备方法,其特征在于,所述铱源为氯铱酸、氯铱酸钾、氯乙酸钠、氧化铱或氯化铱;所述铈源为硝酸铈、硝酸铈铵或氯化铈;镨源为硝酸镨或氯化镨;镧源为硝酸镧、氯化镧或乙酸镧;锆源为硝酸氧锆、硝酸锆、氯化锆或乙酸锆;钛源为草酸氧钛钾或硝酸钛。

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