[发明专利]一种负载纳米Ag2O颗粒分子筛修饰电极及其制备方法

说明书

技术领域

本发明涉及电化学技术领域，具体地说是一种负载纳米Ag₂O颗粒分子筛修饰电极及其制备方法。

背景技术

有机卤化物是一类毒性强，易致癌，难生物降解的环境污染物。目前有很多相关的文献报道电羧化固定卤代物，使其变成具有能应用于合成农药及天然产品等用途的二聚产物或者羧酸，降低环境污染。根据电化学基础研究结果显示，Ag电极对有机卤代物的电解具有良好的催化效果。近年来由于纳米材料具有独特的光学、电学、化学性能以及无毒等各种特殊性质和修饰电极突破了传统电化学只限于研究裸电极/电解液界面的范畴等优点，越来越多的化学工作者将目光从普通的电极材料转移至纳米修饰电极，在电催化卤代物这一方面Ag材料的纳米修饰电极尤其引人注目。

在电化学领域中制备纳米Ag电极大多都是在基底电极上直接进行恒电位或者恒电流电沉积纳米Ag，如Abdirisak A. Isse等人在Electrochemistry Communication, 2006, 8:1707-1712中在CH₃CN、LiCLO₄、AgClO₄的混合溶液中直接在GC电极上通过沉积纳米Ag簇，应用于电还原氯苄。但是在这类条件下所用的AgClO₄通常对水体是稍微有害的，不能将未稀释或大量产品接触地下水、水道或污水系统。Sujie Xing等人在J.Electroanalytical Chemistry, 2011, 652:62-65中报道了在GC电极的表面涂抹一层Nafion薄膜，然后将AgNO₃溶液加入pH=2的缓冲溶液通过电沉积的方法在电极上沉积纳米Ag颗粒，但是用这种制备方法制备纳米Ag颗粒的实验条件要求较高。

在研究中发现用恒电流或者恒电位方法制备出的纳米Ag电极存在稳定差的问题，并且不是所有的普通电极都能适用于沉积纳米金属，说明这类方法对基底电极也是有一定的选择性。现有的文献大多都是关于生成纳米Ag金属的报道，无论是上面列举的电化学领域，在其他一些领域也有很多关于不同的Ag纳米形貌的制备，如Damian Aherne等人在Adv Funct Mater, 2008, 18: 2005-2016中报道了利用晶种-水热法制备纳米Ag三棱柱；Liu Huanrong等人在Radiation Physics and Chemistry, 2001, 61: 89-91中报道了在聚丙烯腈基体中用γ-射线辐射合成了纳米Ag；Juan N R等人在Chem Commun, 2001, 5: 617-618中报道了用纯化学方法制备Ag纳米棒和纳米线；姚素薇等人在应用化学，2006,23:438-440中报道了用光化学方法制备了多种形貌的纳米Ag；朱玉萍等在中国粉体技术，2009,15（6）上研究了用超声化学法制备纳米Ag颗粒。但是却很少有文献报道它们的氧化物。

分子筛、碳纳米管等一类有孔材料具有规则的尺寸和空腔以及选择性、吸附性和催化能力，因此，纳米材料改性分子筛修饰电极（nanoparticles-zeolite modified electrode）的研究引起了人们广泛的关注。Jian-wei Li等人在J.Phys. Chem., 1995, 99:2119-2126中制备了Silver-zeolite-Modified electrode，讨论了修饰电极在电催化还原过程中的电子转移机理。

以上公开技术存在的问题是制备过程实验条件要求高，所用的实验药品易对环境造成污染，危害人体健康。且研究的范围比较局限，大部分都是生成纳米Ag，却很少有报道它们的氧化物。

发明内容

本发明的目的是针对现有技术的不足而提供的一种负载纳米Ag₂O颗粒分子筛修饰电极及其制备方法，采用聚乙烯乙基醚将负载Ag₂O颗粒的分子筛修饰基底电极，以提高电极的催化活性，修饰电极用于卤代物的电催化固定CO₂，对温室效应气体二氧化碳进行了有效利用，操作简便安全，反应原料廉价易得，成本低，不污染环境，不仅节约成本，也大大减少了大气污染，缓解了能源日益枯竭的问题，对环境保护具有十分重大的意义，是一种很有应用前景的修饰电极方法。