[发明专利]一种核电用铀钛氧化物混合陶瓷燃料芯块的制备方法

说明书

技术领域

本发明涉及核电用(U,Ti)O₂陶瓷燃料芯块的制备技术，即一种核电用铀钛氧化物混合陶瓷燃料芯块的制备方法。

背景技术

核燃料元件是核反应堆内的核心和关键，其性能好坏直接影响反应堆的安全性、可靠性、经济性、运行性能和使用寿命。为了提高核电的经济性、缓解燃料的处理和处置压力，高燃耗、长寿命是核电站燃料元件的长期追求目标。然而2011年日本地震和海啸引发的福岛核电站事故，对核电燃料元件的发展提出了更高的要求，即希望具有高的固有安全性。因此，新一代及未来核电的发展目标是在追求更大追求经济效益的同时提高其固有安全性能。

虽然UO₂陶瓷型核燃料具有很多优点，可以达到很高的燃耗。然而随着燃耗加一步加深，会导致UO₂裂变产物的释放率急剧增大，辐照肿胀更加恶劣。因此在UO₂添加其他金属元素，抑制裂变气体释放，提高燃料相的耐辐照性能成为提高核燃料燃耗的重要研究方向。研究表明在UO₂中添加钛后，能够极大提高燃料在高燃耗下的辐照性能和安全性能。因此为了进一步加深燃料燃耗，提高核电的安全性和经济性，研发高密度、良好微观结构的(U,Ti)O₂燃料芯块将会为核电用固有安全性高的燃料研究提供技术支持。

国内外都是采用粉末冶金的方法来制备(U,Ti)O₂燃料芯块。这种方法存在以下缺点：一，容易造成粉尘污染，增加工作人员的放射性危险；二，两种陶瓷粉末机械混合后压制成芯块，容易造成钛分布不均匀，影响其微观组织和堆内外性能；三，粉末冶金制造的芯块一般要求烧结温度较高，增加核燃料制造成本。

发明内容

本发明的目的在于提供一种核电用铀钛氧化物混合陶瓷燃料芯块的制备方法，本发明切实可行的工艺方法制备出核电用固有安全性高的(U,Ti)O₂核燃料芯块，为核电用固有安全性高的燃料研究提供技术支持。

本发明的实现方案如下：一种核电用铀钛氧化物混合陶瓷燃料芯块的制备方法，包括溶胶配置工艺，溶胶配置工艺包括含铀溶胶配置步骤和含钛溶胶配置步骤以及铀钛混合溶胶配置步骤，具有步骤如下：

含铀溶胶配置步骤：取缺酸硝酸铀酰溶液和尿素以及聚丙烯醇均匀混合得到均匀透明的缺酸硝酸铀酰溶胶；

含钛溶胶配置步骤：取纳米氧化钛粉和去离子水以及硝酸溶液均匀混合得到均匀稳定的含钛溶胶液；

铀钛混合溶胶配置步骤：将含铀溶胶配置步骤中的缺酸硝酸铀酰溶胶与含钛溶胶配置步骤中的含钛溶胶液均匀混合得到稳定、清澈透明的含钛缺酸硝酸铀酰复合溶胶。

本发明为了解决钛分布不均匀的问题，特地采用上述溶胶配置工艺制备含钛缺酸硝酸铀酰复合溶胶，使得含钛缺酸硝酸铀酰复合溶胶中的钛分布均匀，从而为后期的处理制备提高良好的钛分布均匀的先天条件。本发明利用缺酸硝酸铀酰溶液和尿素以及聚丙烯醇制备含铀的溶胶物质，其铀在该溶胶物质中分布均匀。另外本发明利用纳米氧化钛粉和去离子水以及硝酸溶液制备含钛的溶胶物质，其钛在该溶胶物质中分布均匀。然后本发明利用两个物质均匀的溶胶物质混合从而得到含钛缺酸硝酸铀酰复合溶胶，在含钛缺酸硝酸铀酰复合溶胶中，不仅铀分布均匀，同时钛也分布均匀。这样以溶胶的状态锁定铀和钛的分布均匀的问题，在后期加热处理中，避免分布不均匀的问题，与液态物质相比，对液态物质加热，由于存在沸点，因此会造成许多不安全因素，同时也会由于沸腾造成物质的分布不均匀，与固态物质混合物相比，即与现有技术相比，本发明不会造成放射物质粉尘，物质分布也比其均匀。

在含铀溶胶配置步骤中，缺酸硝酸铀酰溶液的体积为200-300ml，其中含铀量为：500-510g/l；尿素含量为40-50g；聚丙烯醇为100-120g。本发明以上述含量配置，才能配置出混合均匀较好的缺酸硝酸铀酰溶胶。

在含铀溶胶配置步骤中，均匀混合的方法是：将含铀量为505g/l、体积为226ml的缺酸硝酸铀酰溶液冷却至5℃以下后，缓慢加入48.5g的尿素及110g的聚丙烯醇，其中尿素加入时间为3～5分钟，聚丙烯醇加入时间为20～30分钟，边加边搅拌。本发明以上述含量配置和配置方法，才能配置出混合均匀较好的缺酸硝酸铀酰溶胶。

含钛溶胶配置步骤中，纳米氧化钛粉为15～20g；去离子水为15～30ml；硝酸溶液为5～15ml。本发明以上述含量配置，才能配置出混合均匀较好的含钛溶胶液。