[发明专利]填料织构化的高导热聚合物基复合材料及其制备方法

说明书

技术领域

本发明涉及填料织构化的高导热聚合物基复合材料及其制备方法，属于聚合物基复合材料领域。

背景技术

随着微电子高密度组装和集成技术的迅猛发展，电子设备的组装密度得以迅速提高，这将导致单位面积产生的热量急剧增加，从而导致电子元器件工作效率及使用寿命大幅降低。为了保证电子设备的正常运行，必须及时移除多余的热量。因此，散热问题已经成为了大规模集成电路所面临的瓶颈问题之一（[1]Sato,K.;Horibe,H.;Shirai,T.;Hotta,Y.;Nakano,H.;Nagai,H.;Mitsuishi,K.;Watari,K.J Mater Chem2010,20,2749，[2]Ting,J.M.;Chen,Y.M.Carbon2002,40,359）。

目前，多采用热沉来解决散热问题。但由于电子元器件与热沉表面的粗糙度不匹配，导致二者间存在空隙，界面热阻增大，这将大大降低热沉的散热能力。所以，亟需一种高效的热界面材料，使器件与热沉紧密连接。因此要求其兼具电绝缘性，良好的热导率及可加工性。聚合物材料是较好的选择之一（[3]Sim,L.C.;Ramanan,S.R.;Ismail,H.;Seetharamu,K.N.;Goh,T.J.Thermochim Acta2005,430,155，[4]Huang,M.T.;Ishida,H.J Polym Sci Pol Phys1999,37,2360）。而通常来说，聚合物材料的热导率都很低，所以，如果能提高它的热导率，将大大改善电子器件体系的散热问题。

在普通高分子中加入高导热填料，是提高聚合物热导率的有效途径之一。目前大多数的研究集中在填料本身及其与聚合物的相互作用上，即填料自身的纯度，粒径，形貌等，及其与聚合物基体的相容性（[5]Choi,J.T.;Kim,D.H.;Ryu,K.S.;Lee,H.I.;Jeong,H.M.;Shin,C.M.;Kim,J.H.;Kim,B.K.Macromol Res2011,19,809，[6]Sato,K.;Horibe,H.;Shirai,T.;Hotta,Y.;Nakano,H.;Nagai,H.;Mitsuishi,K.;Watari,K.J Mater Chem2010,20,2749）。这些都可以在一定程度上改善聚合物材料的热导性，然而，若填料本身在聚合物基体中形成定向排列，将大大提高复合材料在填料排列方向上的热导率，并使材料在某些方向实现性能最优化。因此，亟需制备具有择优取向的高导热聚合物基复合材料的方法，使其效率较高且适用范围广。

发明内容

针对上述问题，本发明的目的在于提供一种填料在聚合物基体中定向排列从而显著提高复合材料在填料排列方向上的热导率的填料织构化的高导热聚合物基复合材料及其制备方法。本发明人经过锐意的研究，意识到可以通过制备过程中产生的定向力（剪切力、磁场力等）使各向异性（二维形貌）的填料定向排列，从而使复合材料在特定方向导热性极好，并能保持良好的可加工性。

在此，一方面，本发明提供一种填料织构化的高导热聚合物基复合材料的制备方法，包括：将具有各向异性二维几何形貌的微纳米无机填料粉体原料均匀分散于热塑性树脂聚合物原料的溶液中、或使所述无机填料粉体原料均匀分散于能够通过原位聚合合成所述聚合物的预聚体/单体原料溶液中，并形成混合物浆料的混合工序；以及通过能够提供定向作用力使所述填料织构化的成型方法使所述混合物浆料成型的成型工序。

本发明的成型方法可以是流延法或强磁场法。其中，采用流延法时，所述无机填料在原料总量（即所述无机填料与所述聚合物的总量，或所述无机填料与所述预聚体/单体的总量）中的质量百分数优选为0.05～75wt%；采用强磁场法时，所述无机填料在原料总量中的质量百分数优选为0.05～50wt%。

作为本发明适用的无机粉体优选为六方氮化硼、石墨、氧化石墨、石墨烯等。又，所述粉体的平均粒径优选取50nm至10微米。在流延法时，所述无机填料微纳米粉体的粒径优选为0.05～10μm。在强磁场法时，所用无机填料微纳米粉体的粒径优选为0.2～10μm。

在本发明中，所述无机填料的添加量相对于原料总量的质量百分量优选为0.05～75%。又，原料混合时，混合物浆料中固体总含量优选为1～60wt%，以使浆料有很好的流变性能。

在本发明中，当使用单体时，需要在所述混合物浆料中加入相应引发剂（1～5wt%），以促进所述单体聚合。又，当使用预聚体时，需要在所述混合物浆料中加入相应固化剂（1～5wt%）以促进所述预聚体固化。