[发明专利]使用射频或微波能量的重化石烃转化和改质

说明书

优先权

本发明要求2012年2月21日提交的标题为使用射频或微波能量的重化石烃转化和改质的美国专利号13/401,216的优先权。

关于联邦资助的研究或开发的声明

本发明是在由DARPA/CMO在协议HR0011-10-0088下发布的ARPA订单号Z075/00，计划代码9620下在政府支持下完成的。美国政府在本发明中具有某些权利。

背景

可以将用于煤和其他重化石烃(HFH)的传统的液化方法分为两种一般类别。第一种是间接液化，其中首先将煤气化为合成气，然后所述合成气用于化学品和燃料生产。第二种方法是直接液化，其中将煤化学品和燃料从煤中提取/精炼或者煤经历一系列热化学反应。大多数这些煤液化的传统方法具有相当大的能量需求和环境影响。与间接技术相比，用于直接煤液化的常规技术通常将导致较低的CO₂排放，但典型地将需要相对更高的温度和更高压力的氢以获得有效的产品产量和质量。在高温和高压运行导致高的能量需求、水消耗和基本投资。因此，需要用于将HFH转化为增值的化学品和燃料的替代方法，以降低基本投资、运行成本和HFH液化的环境影响并且为了使得设备如煤-至-液体(CTL)设备可用。

概述

本文件描述了利用微波(MW)和/或射频(RF)能量以将HFH转化为多种增值的化学品和/或燃料的系统。例如，已观察到由煤在惰性气氛中的瞬时转化直接产生乙炔、烯烃、石脑油、萘、苯、甲苯、二甲苯(BTX)、聚芳塑料、链烷烃和燃料前体。添加氢和/或甲烷可以进一步增加直接燃料生产和源自HFH的液体的加氢，即使是在大气压和在适中的温度下运行时。在本发明范围内反应物、过程参数和反应器设计的变化，可显著影响作为产物产生的化学品和燃料的相对分布。

一个实施方案是用于使用微波和/或射频能量的HFH的连续瞬时转化的系统。所述系统包括：发射被聚集在具有大于0.9atm的压力的反应区中和/或通过所述反应区的微波或RF能量的源，流动通过所述反应区的包含HFH和工艺气体的连续进料，至少在所述反应区中接触HFH的HFH-至-液体(HFHTL)催化剂，和在所述反应区中的电介质放电。HFH和催化剂之间的接触可以包括：气体中携带的分开的粒子(或液体)之间的物理接触，在工艺气体内的包含极为接近的HFH和催化剂的混合物的粒子，和/或具有直接充满在HFH粒子上和/或HFH的孔隙内的催化活性物种的HFH。例如，可以使用水性溶剂或有机溶剂将可以包括各种金属/金属氧化物盐、有机金属物种、或纳米金属/金属氧化物粒子的催化剂或催化剂前体充满HFH中。HFH和催化剂具有小于5分钟的在反应区中停留时间。优选地，所述停留时间小于30秒，并且可以为大约数十微秒，在一些情况下，等离子体可以在反应区之中或附近形成。

另一个实施方案包括用于HFH的连续瞬时转化的方法。所述方法包括使包含HFH和工艺气体的连续进料流动通过反应区的步骤。反应区中的压力大于0.9atm。将HFH和HFHTL催化剂至少在所述反应区中接触。所述方法还包括在反应区聚集微波或RF能量并在所述反应区产生电介质放电。HFH和催化剂具有小于30秒的在反应区中的停留时间。

当在本文使用时，连续指的是其中反应物以流动物流的形式连续通过反应区进料并作为产物和/或废物连续排出的系统和方法。

适合的工艺气体的实例包括，但不限于，氮、二氧化碳、甲烷、天然气、循环气、一氧化碳、氩、氦、水蒸气、氧、以及它们的组合。优选地，所述工艺气体包括含氢气体。当在本文使用时，热解指的是在无O₂参与的情况下HFH材料的热化学分解。在工艺气体包括水蒸气和/或O₂的情况下，可能发生一些燃烧。然而，O相对C的比例小于一并且热解仍然是占优势的反应，并且该过程在本文广泛地被称为“热解”或“转化”。通常，总工艺气体中的HFH浓度对于反应器运行应该是足够的，同时气体进料可以尽可能低以保证稳定运行。在一个特别的实施方案中，总气流中的HFH浓度大于或等于0.1重量％且小于100重量％。当所述工艺气体包括含氢的反应性气体时，优选所述浓度大于3克HFH/克反应性气体。在一些实施方案中，所述浓度可以大于6克HFH/克反应性气体。