[发明专利]用于N2O直接催化分解的整体式BEA分子筛催化剂的制备方法

说明书

技术领域

本发明涉及了一种用于N₂O直接催化分解的整体式BEA分子筛催化剂的制备方法，属于化学化工技术和环境保护领域，是一种治理大气污染，减少温室气体排放，特别是减少己二酸尾气中N₂O排放的方法。

背景技术

N₂O是一种主要的温室气体，其温室效应是CO₂的310倍，而且由于其在自然界中非常稳定，N₂O还会破坏大气中的臭氧层，产生酸雨。N₂O的主要来源是人类的工业生产活动，其中己二酸尾气中含有大量的N₂O，其N₂O排放量占全球N₂O排放总量的10％。为了使人类免受气候变暖的威胁，1997年12月，在日本京都签订的《京都议定书》规定将二氧化碳和氧化亚氮（N₂O）等主要温室气体作为减排的目标。因此，探讨如何治理来自于人类活动中所产生的N₂O将具有十分重要的工业和环境意义。现阶段处理N₂O的方法有四种，分别是催化分解法、热分解法、还原焰处理法和将N₂O作为氧化剂来生产化学品等四个方法。其中，N₂O催化分解法由于其高效、易操作、且不产生二次污染等特点成为人们关注的焦点。目前用于N₂O催化分解反应的催化剂大致可以分为以下几类：（1）分子筛催化剂；（2）水滑石热分解产物催化剂；（3）稀土氧化物和氧化物；（4）复合金属氧化物。其中，分子筛催化剂，由于其制备成本低廉，催化活性及热稳定性高，得到了广泛的研究。目前，该领域的研究主要集中在发达国家，如美国、日本、德国、荷兰、意大利、俄罗斯和法国等。国内在N₂O催化分解技术的研究方面比较晚，在2000年后，中科院大连化学物理研究所、中科院兰州化物所、中科院环境生态中心、和浙江大学等单位相继开展了N₂O催化分解的研究工作，并在分子筛催化剂和金属氧化物催化剂方面取得了较大的进展（CN101450322，CN101204657，CN101357336，CN101612572，CN102350370，CN1958130）。

然而，上述专利技术，只是着重研究开发催化剂原粉的制备技术。实际应用中的催化剂必须是具有一定结构的整体式催化剂。目前为止，我国工业上采用的N₂O催化分解整体式催化剂主要引进国外技术，如中国辽阳石化分公司采用BASF公司的催化剂，安徽淮化股份有限公司采用Johsonn Matthey公司的催化剂，河南神马尼龙化工有限责任公司采用Invista公司的催化剂等。研究出具有自主知识产权且具有实际工业应用价值的N₂O催化分解整体式催化剂制备技术，是国内广大科研工作者的共同目标和任务。

堇青石作为一种广泛应用的整体式催化剂载体，其热膨胀系数几乎为零，在反应温度急剧变化的条件下仍能够保持相对稳定的结构和力学性能。本发明采用涂覆法，将改性BEA分子筛通过硅溶胶、铝溶胶负载于堇青石上。其中负载的改性分子筛为具有高N₂O催化分解活性和热稳定性的Fe-BEA，Co-BEA分子筛，从而确保了整体式分子筛催化剂的高活性和热稳定性，而且本发明具有制备工艺简单，生产周期短，可调控性强，制备成本低廉的特点。因此，以堇青石为载体，采用涂覆法制备分子筛整体式催化剂具有广阔的工业应用前景。

发明内容

本发明针对N₂O催化分解过程，提出一种用于N₂O催化分解的整体式BEA分子筛催化剂的制备技术。该技术采用涂覆法将经过过渡金属（Fe、Co）改性的BEA分子筛负载于堇青石载体上。研究表明该整体式催化剂可以在较低反应温度下实现高效率的分解N₂O，具有较高的催化活性和选择性，并且原料简单，成本低廉，无副产物，无污染，具有工业应用价值。

用于N₂O直接催化分解的整体式BEA分子筛催化剂的制备方法，其特征在于：选用硅溶胶匹配Co-BEA分子筛负载于堇青石上，选用铝溶胶匹配Fe-BEA分子筛负载于堇青石上。

其中：Fe-BEA、Co-BEA分子筛的SiO₂/Al₂O₃摩尔比为25-100，Fe，Co占分子筛总质量的1-3%。