[发明专利]一种负载混合价态铁的活化碳气凝胶电极的制备方法及应用

说明书

技术领域

本发明属于水处理技术领域，尤其是涉及一种Fe(mix)/ACA电极的制备方法及其在电吸附协同作用下电芬顿法降解有机废水的应用。

背景技术

水污染加剧和水资源匮乏已成为当今的热点问题，如何迅速有效的处理水体中的污染物质，一直是环保工作者努力探索的课题。近年来，以臭氧(O₃)氧化、电化学氧化、光催化氧化、超声协同氧化等为代表的高级氧化技术(Advanced Oxidation Processes简称AOP)的出现为我们提供了处理水体中污染物的新思路。高级氧化技术最显著的特点是以羟基自由基(·OH)为主要氧化剂，该技术通过由不同途径产生的羟基自由基诱发一系列自由基链反应，无选择地直接攻击水体中的各种污染物，直至将其降解为CO₂、H₂O和其他矿物盐。由于·OH比其它常见的氧化剂具有更高的标准电极电势(2.80V，仅次于氟2.87V)，氧化能力极强，反应活性极高，是水处理过程所需的理想氧化剂，所以不断提高·OH的生成率和利用率是高级氧化技术的重要课题。

Fenton氧化法是一种传统的高级氧化法(AOP)，其实质是H₂O₂在Fe²⁺的催化作用下生成·OH。此方法能氧化去除一般水处理技术无法降解的有机物。但是由于需要直接添加Fe²⁺和大量H₂O₂，药剂费用高；且H₂O₂的初始浓度较高，易分解为水和氧气，反应物利用率低；另外，由于反应物在开始时一次性加入，导致反应初期·OH大量快速产生，使得有机物的降解速率起初很快，然而随着反应的进行，使得污染物的降解速率很快降低，严重影响了·OH的利用率。

与传统的芬顿法相比，电芬顿法可原位产生H₂O₂，只需在体系中加入少量的Fe²⁺即可持续产生大量·OH，H₂O₂的利用率高、费用低廉和操作简便；而且H₂O₂是在阴极生成，可与在阴极聚集的Fe²⁺直接发生反应，避免了反应物的富集与传质过程，能有效提高·OH的生成速率。该法利用溶解氧在阴极表面还原生成的H₂O₂与Fe²⁺发生芬顿反应，生成的Fe³⁺在阴极又被还原成Fe²⁺继续与H₂O₂发生芬顿反应，反应机理可简单表示为：

O₂+2H⁺+2e^-→H₂O₂            (1)

Fe²⁺+H₂O₂→Fe³⁺+OH^-+·OH    (2)

Fe³⁺+e^-→Fe²⁺               (3)

主要的电-Fenton阴极包括ACF、碳电极、RVC和空气扩散电极等。然而目前的电芬顿技术处理方法的pH在2～4范围内效果较好，而在近中性条件下铁离子容易生成沉淀而失去催化作用，处理效果变差；而且后续中和处理产生大量铁泥，处理工艺变复杂，处理成本增大，阻碍了其广泛应用。为了实现催化剂重复使用和扩宽芬顿反应对pH应用范围，将铁氧化物固定到载体上制备非均相催化剂，催化H₂O₂产生·OH降解水中污染物已成为芬顿技术的发展趋势。

发明内容

本发明的目的就是为了克服上述现有技术存在的缺陷而提供一种兼备高效原位产生H₂O₂及高催化活性的双功能一体化异相电芬顿阴极材料的负载混合价态铁的活化碳气凝胶电极的制备方法及应用。

本发明的目的可以通过以下技术方案来实现：

一种负载混合价态铁的活化碳气凝胶电极的制备方法，通过电极结构设计和基体表面改性，以活化碳气凝胶为基体，控制氧化程度，水热法一步合成混合价态铁氧化合物，包括以下步骤：