[发明专利]一种磁性纳米胶囊结构光催化剂及其制备方法和应用

说明书

技术领域

本发明属于光催化材料技术领域，具体的说，涉及一种应用于可见光高效催化还原CO₂的磁性纳米胶囊结构光催化剂及其制备方法和应用。

技术背景

过去的50年中，大气中温室气体浓度不断增加，引起全球气候变化。其中CO₂是全球变暖最大的贡献者，约占60 %。而且随着能源消费的不断增长，CO₂浓度将继续增加，其造成的危害目前还不能较为可靠地科学计量。另一方面，石油天然气等资源消耗殆尽已成为不可逆转的趋势，发展利用可再生能源和新能源已是迫在眉睫。直接利用永恒洁净的太阳能进行CO₂的转化，即模拟光合作用，是有效利用CO₂的绿色途径之一。自从日本科学家Honda等人报道了WO₃、TiO₂、ZnO、CdS等半导体水溶液体系在光照射的条件下能够将CO₂还原得到甲醛、甲醇等有机能源物质以来，基于光催化技术的人工光合作用便成为世界性的研究热点，被认为是最具潜力的资源化利用CO₂的新手段。然而，目前所报道的体系中，产物（如甲烷/甲醇）收率普遍处于微摩尔量级，寻求可见光高效还原CO₂的高活性催化剂一直是材料学家和化学家所面临的挑战性课题。

发明内容

本发明提供了一种磁性纳米胶囊结构光催化剂及其制备方法和应用，可以解决现有技术在转化CO₂为液体燃料的过程中，催化剂的活性较低导致产物收率较低的问题。

为解决上述技术问题，本发明采用以下技术方案予以实现：

一种磁性纳米胶囊结构光催化剂，该催化剂为磁分离型可见光驱动复合催化剂，表达式为Fe₃O₄SiO₂AgI:Ag。

一种磁性纳米胶囊结构光催化剂的制备方法，包括如下步骤：

（1）首先制备单分散磁性Fe₃O₄纳米粒子载体；

（2）在Fe₃O₄颗粒表面包覆SiO₂壳层；

（3）在多元醇体系中合成Fe₃O₄SiO₂AgI复合粒子，然后采用可见光还原得到磁性Fe₃O₄SiO₂AgI:Ag磁性纳米胶囊催化剂。

进一步地，所述步骤（1）中利用多元醇法，在二乙二醇体系中制备Fe₃O₄载体。

进一步地，所述步骤（2）中采用St?ber技术在Fe₃O₄颗粒表面包覆SiO₂壳层，得到Fe₃O₄SiO₂。

St?ber法是一种制备单分散SiO₂颗粒的方法，1968年由Werner St?ber等人发现，将正硅酸四乙酯加入到含有低浓度醇（如乙醇）和氨水的水溶液中，搅拌反应即可得到SiO₂颗粒。通过选择不同的硅酸酯，不同的醇类以及醇的用量可以控制SiO₂颗粒的直径。

进一步地，所述步骤（3）中的具体合成步骤：在二乙二醇体系中，表面活性剂聚乙烯吡咯烷酮 （PVP）存在下，I^-和Ag⁺通过扩散进入SiO₂壳层内部发生反应，然后经可见光原位还原制备出磁性可见光驱动Fe₃O₄SiO₂AgI:Ag纳米胶囊结构光催化剂。

磁性纳米胶囊结构光催化剂的制备方法，具体操作步骤如下：

（1）单分散磁性Fe₃O₄ 纳米粒子的合成：将乙酰丙酮铁和柠檬酸三钠加入到装有二乙二醇的烧瓶中，配成乙酰丙酮铁和柠檬酸三钠的浓度范围均为0.06-0.08 mol/L的溶液，在氮气气氛下采用油浴加热，磁力搅拌转速为600-700 rpm，将温度分别缓慢升至50 ℃，80 ℃, 120 ℃, 150 ℃时在各温度点保持5 min，随后升温至180 ℃反应30min，最后在230 ℃下反应30-60 min，冷却至室温后，用乙醇经磁分离洗涤；