[发明专利]一种从高放废物分离元素钯和次锕系元素的方法

说明书

技术领域

本发明涉及核工业高放废物的后处理领域，尤其涉及一种从高放废物分离元素钯和次锕系元素的方法。

背景技术

作为乏燃料(SF)后处理产生的高放废物(HLLW)，其安全的处理与处置是核燃料循环技术的关键环节之一。根据国家原子能发展政策，合理有效的利用有限的核资源、确保安全性、核不扩散性、环境适应性、经济性、以及通过乏燃料后处理技术有效处理处置HLLW是其基本方针。

乏燃料中含有发热元素和长寿命(数百万年)的次锕系元素(MA)等裂片产物(FP)，后处理的现状是：除了分离回收有用金属U和Pu，一部分的Np和差不多所有的FP元素都进入了HLLW中。对于长寿命的MA，已提出了分离/嬗变技术以及为达此目的而开发的一些萃取分离流程，比如美国已使用的CMPO的TRUEX流程和法国已使用的氨类化合物的DIAMEX流程等。

文献号为US6843921B2的美国发明专利及同族英国专利GB3290474中公开了一种高放废物处理方法，将高放废物制成硝酸溶液，溶液中还含有3摩尔/升的HNO₃，该溶液经色谱柱分离后分离出次锕系元素。

但高放废物的硝酸溶液分离出次锕系元素后，还含有Cs、Sr、Rh、Ru、钯等金属元素，其中的元素钯也必须进行分离，该专利并没有涉及对Cs、Sr、Rh、Ru、钯等金属元素的进一步分离处理，而钯作为一种贵金属元素其分离处理具有广阔的市场前景。

中国发明专利200710069042.0公开了一种以US6843921B2中所述的高放废物的硝酸溶液为起始物，分离发热元素Cs和Sr的方法，得到了分离出Cs和Sr的高放废物的硝酸溶液。

中国发明专利200910153555.9公开了一种从高放废物分离元素钯的方法，将已经分离出次锕系元素的高放废物的硝酸盐溶液通过填装有吸附剂的色谱柱，元素钯被填装有吸附剂的色谱柱吸附，然后用硫脲的硝酸水溶液对吸附有元素钯的色谱柱进行洗脱，将元素钯以硝酸盐的形式洗脱出来，该方法简洁高效，色谱柱的选择性高，分离效果好。

高放废物的安全的处理与处置是核燃料循环技术的关键环节之一，现有技术中从高放废物中同时高效分离元素钯和次锕系元素尚无报道。

发明内容

本发明提供了一种从高放废物分离元素钯和次锕系元素的方法，可以简洁有效的同时分离高放废物中的元素钯和次锕系元素，色谱柱的选择性高，分离效果好，操作简便。

一种从高放废物分离元素钯和次锕系元素的方法，包括如下步骤：

(1)向高放废物的硝酸盐溶液中加入浓硝酸将硝酸浓度调整为2摩尔/升；

(2)将调整硝酸浓度后的高放废物的硝酸盐溶液通过填装有吸附剂的色谱柱，元素钯和次锕系元素被填装有吸附剂的色谱柱吸附；

(3)用硫脲的硝酸水溶液对吸附有元素钯和次锕系元素的色谱柱进行洗脱，将元素钯以硝酸盐的形式洗脱出来，其中硫脲的硝酸水溶液中硫脲的浓度为0.2摩尔/升，硝酸的浓度为0.1摩尔/升；

(4)元素钯以硝酸盐的形式洗脱完毕后，用pH6.5硝酸溶液对吸附有次锕系元素的色谱柱进行洗脱，将次锕系元素以硝酸盐的形式洗脱出来；

所述的吸附剂由结构式(I)所示的化合物负载在被覆聚合物的大孔SiO₂而制成，被覆聚合物的大孔SiO₂的质量为结构式(I)所示的化合物质量的5～15倍；

结构式(I)中，R为丙基、丁基、戊基或己基；

所述的被覆聚合物的大孔SiO₂为SiO₂-苯乙烯-二乙烯基苯聚合物。

所述的步骤(1)中的高放废物的硝酸盐溶液可以是美国发明专利US6843921B2中所述的高放废物的硝酸溶液，也可以是中国发明专利200710069042.0中得到的分离出Cs和Sr的高放废物的硝酸溶液，Cs和Sr的存在并不影响使用填装有吸附剂的色谱柱对元素钯和次锕系元素的分离。

所述的步骤(1)中向高放废物的硝酸盐溶液中加入浓硝酸将硝酸浓度调整为2摩尔/升，高放废物的硝酸盐溶液中，次锕系元素Am的浓度为1×10^-7-1×10^-8摩尔/升，金属离子的总浓度为4×10^-3～6×10^-3摩尔/升。

步骤(2)中所述的吸附剂由结构式(I)所示的化合物负载在被覆聚合物的大孔SiO₂而制成；