[发明专利]用于天然气水蒸气重整反应的整体式催化剂、其制备方法与使用方法

权利要求书

1.一种用于天然气水蒸气重整反应的整体式催化剂，其特征是：由堇青石载体、包覆在堇青石载体表面的氧化铝涂层、包含在氧化铝涂层中的助剂以及活性组分Ni组成；所述的助剂为MgO、CaO、CeO₂和La₂O₃中的一种；所述的氧化铝涂层质量占堇青石载体质量的6～20％，所述的助剂质量占氧化铝涂层质量的2％～10％，所述的活性组分Ni的质量占氧化铝涂层质量的15～40％。

2.根据权利要求1所述的用于天然气水蒸气重整反应的整体式催化剂，其特征是：所述的氧化铝涂层采用浸渍法制备而成，所述的助剂和活性组分Ni采用浸渍法制备而成。

3.根据权利要求1或2所述的用于天然气水蒸气重整反应的整体式催化剂，其特征是：所述的氧化铝涂层的质量占堇青石载体质量的10～15％。

4.根据权利要求1或2所述的用于天然气水蒸气重整反应的整体式催化剂，其特征是：所述的助剂质量占氧化铝涂层质量的3～9％。

5.根据权利要求1或2所述的用于天然气水蒸气重整反应的整体式催化剂，其特征是：所述的活性组分Ni的质量占氧化铝涂层质量的20～30％。

6.根据权利要求1所述的用于天然气水蒸气重整反应的整体式催化剂的制备方法，其特征是：包括如下步骤：

(1)氧化铝涂层制备：

将拟薄水铝石、脲以及浓度为0.25～0.45M的稀硝酸混合后球磨，球磨均匀后调制成氧化铝涂层浆料；

根据需要将商用堇青石加工为一定形状尺寸后浸入氧化铝涂层浆料中，浸渍时间为1～3min，取出后在110℃～130℃干燥，然后在600～800℃焙烧4～6h，得到表面是氧化铝涂层的堇青石载体；

(2)助剂制备：

将步骤(1)得到的表面是氧化铝涂层的堇青石载体浸入质量百分比浓度为30～50％的Mg(NO₃)₂.6H₂O、Ca(NO₃)₂.4H₂O、Ce(NO₃)₃.6H₂O或La(NO₃)₃.nH₂O的水溶液中，浸渍时间为1～3h，取出后在110℃～130℃干燥，然后在600～800℃焙烧4～6h，得到表面是氧化铝涂层且经MgO、CaO、CeO₂或La₂O₃改性的堇青石载体；

(3)活性组分制备：

将步骤(2)得到的堇青石载体浸入质量百分比浓度为20～40％的Ni(NO₃)₂.6H₂O的水溶液中，浸渍时间为1～3h，取出后在110℃～130℃干燥，然后在600～800℃焙烧4～6h，得到表面是氧化铝涂层且经MgO、CaO、CeO₂或La₂O₃改性的Ni基堇青石整体式催化剂。

7.根据权利要求6所述的制备方法得到的整体式催化剂用于天然气水蒸气重整反应中的使用方法，其特征是：将所述的整体式催化剂装入石英玻璃反应管中，通入纯氢气，在纯氢气氛中700～800℃还原1～2h，还原后切换通入反应原料天然气和水蒸气，调节水碳比为1～3，空速为2000～5000h^-1，反应温度为700～800℃。

8.根据权利要求7所述的整体式催化剂用于天然气水蒸气重整反应中的使用方法，其特征是：所述的反应温度为800℃。