[发明专利]一种含Al元素氮氧化物绿色荧光粉材料及其制备方法

说明书

技术领域

本发明涉及一种氮氧化物荧光粉材料及其制备方法，特别涉及一种利用常见的廉价化合物为原材料，采取掺杂Al元素的方式来降低氮氧化物绿色荧光粉的合成温度及调制氮氧化物绿色荧光粉发光波长的新方法。

背景技术

以往，在荧光粉领域中氧化物荧光体或硫化物荧光体是主流。近年来，氮化物/氮氧化物荧光粉以其优良的性能在LED荧光粉市场上逐渐占有一席之地。氮化物/氮氧化物荧光粉结构的多样性决定了它具有多种发光颜色，近乎覆盖了全可见光区域；且激发范围宽，适用于蓝光、紫光或紫外光激发；而其稳定的化学性质和优良的高温发光性能又使得它应用的领域更宽，尤以Eu²⁺激活的成果已成功地应用于制作各种性能白光LED。

目前全世界氮化物与氮氧化物荧光粉的领先者主要为荷兰Technical University of Eindhoven、日本National Institute for MaterialsScience(NIMS)、日本三菱化学公司、日本Ube工业与欧司朗光电半导体等单位，虽然氮化物或氮氧化物荧光粉的制程通常需要高温、高压的条件，但本项荧光粉由于具有诸多特点得以展现在白光LED应用的潜力，包括多样化的晶体结构与化学组成，发光波长可调变；物理与化学性能稳定等特性；可供紫外、近紫外或蓝光激发；荧光发射光谱具有极大的波长发射范围；极小的温度荧光淬灭效应(至少＞120℃)；具有高度共价性键结(窄能隙)，呈现强烈电子云扩散效应与晶场分裂效应；以及具有高度凝聚阴离子网状晶体结构等。

SrSi₂O₂N₂:Eu的发射光谱是一宽带，发射峰位于540nm处，长波UV-470nm蓝光可以有效激发，主激发峰约为400nm。这些光谱性质均为Eu²⁺的4f 7～4fb 5d跃迁。这种新的氮氧化物绿色荧光体的两个重要特点是：发光的量子效率高(90％)，猝灭温度高(＞500K)，因此，是极有潜力应用于白光LED中的。不过由于该合成产物发射峰位于540nm处，在紫外-蓝色芯片激发下发射蓝绿-黄绿色光，对于要求高显色指数的背光源用白光LED显然略有不足，且合成温度较高，一般在1500℃以上，对设备要求较高。

发明内容

本发明的目的在于提供一种采取掺杂Al元素的方式降低氮氧化物绿色荧光粉的合成温度及调制氮氧化物荧光粉发光波长的方法，该方法简单易行、适合大规模工业化生产。

为达到上述目的，本发明所采取的技术方案是：提供一种含Al元素氮氧化物绿色荧光粉材料，其特征在于：所述含Al元素氮氧化物绿色荧光粉材料的化学通式为A_1-x(Si，Al)_yO_zN_{2/3+4/3y-2/3z}:xEu，其中0≤x＜1.0，1.0≤y≤3.0，0＜z≤2.0，A为Ca、Ba或Sr元素。

为达到上述目的，本发明所采取的技术方案是：提供一种含Al元素氮氧化物绿色荧光粉材料的制备方法，其特征在于：所述的制备方法采取两步合成氮氧化物绿色荧光粉，其中第一步合成含Al元素氮氧化物绿色荧光粉的前躯体A₂SiO₄，其中A为Ca、Ba或Sr元素中的一种；第二步在前躯体提供的基质结构中掺杂Al元素，通过调节Si元素和Al元素的配比，调制氮氧化物绿色荧光粉A_1-x(Si，Al)_yO_zN_{2/3+4/3y-2/3z}:xEu的发光波长，使其产物发射峰在520-540nm之间。

进一步的，所述第一步合成含Al元素氮氧化物绿色荧光粉的前躯体为A₂SiO₄，按照A₂SiO₄的化学计量比称取适量ACO₃、SiO₂、及占ACO₃及SiO₂的总质量的3wt％的催化剂AF₂，其中A为Ca、Ba或Sr元素，经混合、充分研磨后放于氧化铝坩埚中，将坩埚置于管式炉中，在温度为1100℃-1300℃下烧结3小时以上，后冷却得到A₂SiO₄；