[发明专利]制造燃料芯核的方法和装置

说明书

本发明涉及制造尺寸最好为300μm至800μm的燃料芯核和/或燃料原料芯核的方法，尤其是制造由氧化铀和/或碳化铀和/或含铀的混合氧化物和/或混合碳化物构成的芯核，通过将含有硝酸双氧铀的浇注液滴入含氨的沉淀槽中以形成微球、在氨溶液中陈化和洗涤如此产生的微球、干燥以及热处理。本发明还涉及用于生产燃料球和/或燃料原料球的装置，包括沉淀槽、陈化段、洗涤机构和用于干燥和焙烧的热处理机构以及用于在生产中制造的微球和由微球产生的芯核的传送机构。

在称为外胶凝的胶凝法中，出现不溶的重铀酸铵(ADU)以及作为副产物的水溶硝酸铵。加入浇注液的其它添加物质例如四氢糖醇(THFA)和或许有的尿素必须通过用氨水洗涤地同样从ADU胶凝微球中被洗出。作为现有技术，例如举出以下公开出版物，它们致力于在空气中滴加液体、在氨气中预固化滴液和在含氨的沉淀槽中收集微球：DE-B-2037232，DE-B-1817092，DE-B-2459445，DE-B-2601684，DE-B-2922686，DE-A-2714873。

在文献《核技术》第42卷(1979.02)第163-171页的“利用外胶凝法的铀芯核制备”中，总结了芯核研究设备的EGU法(铀外胶凝法)，用于在热室中由再加工铀233制备直径达到0.3毫米的铀氧化铀芯核或碳化铀芯核。

期刊文献《核科学和技术》第41卷第9期第943-948页(2004.09)的“用于HTR-10燃料元件的UO₂芯核制备”描述按照外胶凝法的UO₂芯核制备。

在已知的胶凝法中，原则上执行以下方法步骤：

－胶凝微球加上含氨的沉淀槽，

－在沉淀槽中输送微球，

－在陈化水中陈化，

－用氨水洗涤直到规定的最终值，

－在洗涤水中输送微球到干燥器，

－微球在干燥器上沉积，

－被干燥的芯核的继续处理。

可是，用于制造统一的无破裂裂纹的芯核的物质交换动力学和这些方法步骤的动态未被充分考虑。在制造最终直径在200μm范围内的微小芯核时，物质交换动力学没有像在制造最终直径为500μm以上的芯核时那样扮演重要角色，在制造最终直径为500μm以上的芯核时，最终体积增大超过15倍。这主要是在通过化学反应和在沉淀槽中、陈化、洗涤和干燥中的收缩过程制造胶凝微球的范围内对获得球形有着重要意义。

在沉淀槽中进行的许多动力学反应和浓度变化可能引起产品质量的明确降低。无氨浇注液的滴入导致氨的稀释，同时导致硝酸铵和辅助材料如THFA和尿素的浓度增大。在连续工作方式中，必须采用含氨的平衡沉淀槽，以保证始终良好的产品质量。

但是在目前的处理当中，胶凝微球是用沉淀槽的大部分排出的并且随后沉淀槽才被分离和送回。

通过用氨水洗涤陈化后的微球，水溶性物质硝酸铵和辅助材料如四氢糖醇(THFA)和尿素被除去。通常，该工序在临界性安全的转动扁盘中分级执行，其中，该微球与氨水一起运动。此过程重复多次，直到获得期望的洗涤效果。

另一个通常未被充分关注的方法步骤是对获得所有颗粒的均匀处理而言的微球输送时的动态。干燥时，这些微球可能收缩不同并且得到或置于壳形结构。燃料芯核质量必须满足一系列要求，该要求一方面关于其继续加工成涂层颗粒和石墨燃料元件，另一方面关于在反应器内的良好的辐照行为。

对于所产生的燃料芯核有以下规定：强度和耐磨性，在较小标准波动时的狭窄直径范围，近乎理想的球形，所有独立生产的芯核在高密度和准确化学成分情况下有相同的结构和多孔性。

在生产最终直径为300μm至800μm或更大的芯核时，在胶凝法中还要使用呈水溶液形式的有机辅助材料聚乙烯醇(PVA)，它在铀沉淀过程中与所形成的ADU构成加合物。ADU在空气中热分解，形成UO₃。在此焙烧过程中，PVA也在超过300℃的温度挥发。

为了洗涤球状核颗粒，根据DE-A2757602采用了呈级联洗涤器形式的对流洗涤器。

在根据JP-A-06191851的热风炉中，由重铀酸铵构成的球安置在盘中并且被焙烧以获得UO₃芯核。

本发明基于以下任务，改进上述类型的方法和装置，铀化学的特点被考虑用于尤其是直径为300μm至800μm的芯核并且在保持不变的高质量芯核的同时适用于连续生产方法。