[发明专利]一种水滑石改性锂镧锆氧固体电解质及其制备方法

摘要

本发明提供了一种水滑石改性锂镧锆氧固体电解质及其制备方法，该方法用MgAl‑LDHs作为掺杂剂和助烧结剂对锂镧锆氧进行掺杂改性，具体步骤为：将锂镧锆氧粉体和MgAl‑LDHs粉体研磨混匀，先通过预烧除掉LDHs中的插层离子和水分子并实现初步的掺杂；再经过压片及高温烧结得到固态电解质片。MgAl‑LDHs在煅烧过程中形成MgO和MgAl₂O₄，改变了锂镧锆氧的骨架结构和Li离子浓度，促进了立方相的形成，提高了Li离子导率。得到的改性锂镧锆氧固体电解质，其化学式是Li_7‑3x Al_xLa₃Zr_2‑0.5yMg_yO₁₂；其中x＝0.1～0.3，y＝0.2～0.6，且y/x>1；该固体电解质相对致密度为70～90％，室温离子导率为0.2～1×10^‑4S/cm。

主权项

1.一种水滑石改性锂镧锆氧固体电解质的制备方法，具体步骤如下：A.将锂镧锆氧粉体与MgAl‑LDHs粉体混合，其中MgAl‑LDHs的质量占锂镧锆氧粉体质量的3～12％，混合研磨后放入无盖Al₂O₃坩埚；将坩埚置于马弗炉中以2～10℃/min的速率升温至600～900℃，恒温0.5～3h后降温取出；其中锂镧锆氧粉体是利用溶胶凝胶法制备，晶相为四方相；MgAl‑LDHs是镁铝比为2～5的水滑石，层间插层阴离子为CO₃^2‑、NO₃^‑或BO₃^3‑；B.向步骤A焙烧后的粉体中加入质量分数为1～3％的Li₂O粉体；再按每克粉体加入0.1～0.6ml粘接剂溶液的比例加入粘接剂溶液，研磨、烘干得到改性后的粉体；其中粘接剂为聚乙烯醇(PVA)、或聚乙烯醇缩丁醛(PVB)的水溶液，其质量分数为4～5％；C.根据应用需要，压制成直径10～15mm的电解质片；置于无盖Al₂O₃坩埚中，在马弗炉中以升温速率1～3℃/min升温至550～650℃，保温2～5h，目的是使粘接剂分解排除；D.将步骤C焙烧后的电解质片于Al₂O₃坩埚中，铺垫并覆盖步骤B改性后的电解质粉体，盖上坩埚盖，于马弗炉中以升温速率2～10℃/min升温至800～1100℃，保温2～8h，得到烧结后的改性锂镧锆氧固体电解质片。