[发明专利]大尺寸板状Ce3+离子掺杂的稀土正硅酸盐系列闪烁晶体水平定向凝固制备方法

摘要

本发明公开了一种大尺寸板状Ce3+离子掺杂的稀土正硅酸盐系列闪烁晶体水平定向凝固制备方法，通过加热使单晶炉内形成不同的温区，使预结晶料处于熔融态形成熔体的温区为高温区，使熔融态原料结晶处于单晶态的温区为低温区，熔融态与单晶态的过渡区域自然形成温梯区；然后水平移动装有原料的坩埚，使坩埚依次从高温区、温梯区和低温区按设定的速度通过，最后退火冷却即可。本发明采用水平定向凝固法制备Ce3+Re2SiO5系列闪烁晶体，具有尺寸大、缺陷低、品质高、Ce3+离子浓度分布更均匀、利用率高、能耗少等突出优点。

主权项

大尺寸板状Ce3+离子掺杂的稀土正硅酸盐系列闪烁晶体水平定向凝固制备方法，其特征在于：本方法采用单晶炉制备，通过加热使单晶炉内形成不同的温区，使预结晶料处于熔融态形成熔体的温区为高温区，高温区的温度在晶体熔点之上5‑10℃，使熔融态原料结晶处于单晶态的温区为低温区，熔融态与单晶态的过渡区域自然形成温梯区；然后水平移动装有原料的坩埚，使坩埚依次从高温区、温梯区和低温区通过；具体步骤如下，（1）真空环境下化料：将Ce3+:Re2SiO5块状预结晶料装入钼制舟形坩埚内，其中Re为Lu、Y、Gd或二者的组合，再把坩埚装入单晶炉内，关闭炉膛；打开真空泵，将炉膛内部抽真空至5×10‑3Pa以下，再打开加热电源形成高温区、温梯区和低温区；首先坩埚前部进入高温区使坩埚前部的预结晶料完全熔化形成设定长度的熔体，再调节加热功率，使熔体保持稳定的对流形态，保温1‑5小时；（2）引晶：选用b向[010]的晶体作为籽晶，且放置于坩埚中轴线前端；当籽晶遇到熔体时，籽晶既不生长也不熔化时，为最佳引晶温度；确定引晶温度后，使籽晶与熔体接触3‑5mm，保持熔晶5‑10分钟，然后沿温梯区方向移动坩埚引晶，引晶速率为0.3‑1.5mm/h；（3）放肩阶段：引晶结束，放肩部分开始结晶，即进入放肩阶段；放肩角度为70‑120°，放肩速率为0.1‑1.5mm/h；（4）等宽生长：坩埚放肩部分完全结晶后，即进入等宽生长阶段；生长速率为0.5‑3.0mm/h，直至结晶过程结束；在整个结晶过程中，熔体部分不断结晶，同时预结晶料不断熔化形成新的熔体以补充结晶的消耗，使熔体的长度始终保持在设定范围内，直到预结晶料全部熔化形成熔体；在结晶过程中要根据固液界面的变化情况调节加热功率，保证固液界面稳定结晶；（5）退火冷却：待全部原料结晶过程结束，按10‑30℃/h的降温速率降至原位退火温度；原位退火温度为1500‑1700℃，退火时间为10‑15小时；随后再按20‑50℃/h的速率将晶体冷却至室温，生长过程结束，即制备得到Ce3+离子掺杂的稀土正硅酸盐闪烁晶体；在上述步骤（1）中，置于舟形坩埚中预结晶料的Ce3+离子浓度分为前后两个浓度区，前部浓度区的长度等于熔区长度，其余区域为后部浓度区，前部浓度区预结晶料的Ce3+离子浓度为0.2‑2.0 at.%，后部浓度区预结晶料的Ce3+离子浓度为前部浓度区Ce3+离子浓度与有效分凝系数之积，并与最终晶体中的Ce3+离子浓度相等。