[发明专利]一种碳负载镍锌氮化物双功能催化剂及其制备方法和应用

说明书

本发明提供了一种碳负载镍锌氮化物双功能催化剂及其制备方法和应用；该催化剂包括活性组分和载体；所述活性组分为镍锌氮化物纳米颗粒；所述载体为碳基材料；所述活性组分的质量分数为30％～70％。与现有技术相比，本发明提供的碳负载镍锌氮化物双功能催化剂采用特定活性组分在特定载体配合下，整体实现较好的相互作用，产品具有选择性好、稳定性高、催化性能好、电流密度大等特点，对电催化二氧化碳还原反应和碱性电解析氢反应均具有优异的催化性能，对工业化生产具有实际意义；并且该催化剂的主要组分镍和锌均是廉价的过渡金属元素，成本低，是理想的催化剂材料。

技术领域

本发明涉及电催化技术领域，更具体地说，是涉及一种碳负载镍锌氮化物双功能催化剂及其制备方法和应用。

背景技术

几年来，化石能源的过度使用，导致严重的环境问题，为实现人类社会的可持续发展，可再生能源发展利用备受关注。一方面，通过电化学方法实现二氧化碳资源化利用，可实现二氧化碳闭链循环。例如，其主要的C1还原产物为一氧化碳，在液相电解时会有部分氢气析出，形成合成气，是合成低碳醇、甲酸、乙酸等主要化学品以及合成燃料的一种重要的工业原料。另一方面，通过开发新的能源载体，如氢，在未来能源体系中即可与电互补，又可在设备中直接利用，实现能源的低碳化发展。因此，通过可再生能源，利用电催化的方法，将二氧化碳还原为有价值的化工原料或者燃料和电催化析氢，是最具应用前景的领域。

过渡金属氮化物作为高效的电催化剂，在众多能源转化领域如析氢反应、析氧反应、氧还原反应和二氧化碳电催化还原反应等广泛应用。过渡金属氮化物具备独特的电子结构，可调控反应物的吸附/脱附强度，从而实现高效的催化性能。Yin等利用不同粒径大小的立方形Cu₃N纳米材料，在液相中可选择性电催化还原二氧化碳为乙烯。Xu等利用Ni₃N做电催化剂，用于电催化水氧化反应。

但是，现有技术中的电催化剂还存在反应过电位大、催化性能低等因素限制，使得相关反应效率低、能量转化选择性低。因此，开发价格低廉、催化性能好的电催化剂成为本领域技术人员亟待解决的技术问题。

发明内容

有鉴于此，本发明的目的在于提供一种碳负载镍锌氮化物双功能催化剂及其制备方法和应用，本发明提供的碳负载镍锌氮化物双功能催化剂具有选择性好、稳定性高的特点，对电催化二氧化碳还原反应和碱性电解析氢反应均具有优异的催化性能，且成本低。

本发明提供了一种碳负载镍锌氮化物双功能催化剂，包括活性组分和载体；所述活性组分为镍锌氮化物纳米颗粒；所述载体为碳基材料；所述活性组分的质量分数为30％～70％。

优选的，所述镍锌氮化物纳米颗粒的粒径为10nm～60nm；镍锌氮化物的化学式为Ni_1-xZn_xN，其中x＝0.01～0.50。

优选的，所述碳基材料选自炭黑、纳米碳纤维和碳纳米管中的一种或多种。

本发明还提供了一种上述技术方案所述的碳负载镍锌氮化物双功能催化剂的制备方法，包括以下步骤：

a)将镍源、锌源和载体在溶剂中混合均匀，得到混合液；

b)去除步骤a)得到的混合液中的溶剂，得到载体负载的镍锌金属盐前驱体，再经干燥，得到干燥后的前驱体；

c)在氨气气氛下，将步骤b)得到的干燥后的前驱体程序升温至673K～1073K，反应1h～3h，降温后，得到碳负载镍锌氮化物双功能催化剂。

优选的，步骤a)中所述镍源、锌源的总质量与载体的质量之比为1：(0.5～5)。

优选的，步骤b)中所述干燥的温度为353K～423K，时间为10h～15h。

优选的，步骤c)中所述氨气气氛通过持续通入氨气实现；所述通入氨气的流量为60mL/min～120mL/min。