[发明专利]甲醇和/或二甲醚制备对二甲苯联产低碳烯烃的移动床方法

权利要求书

1.一种甲醇和/或二甲醚制备对二甲苯联产低碳烯烃的移动床方法，其特征在于，采用由多个反应器串联的移动床，所述方法包括以下步骤：

将第一批原料甲醇和/或二甲醚通入第一反应器并与第一反应器内的催化剂接触反应；

将从第一反应器流出的第一反应产物与第二批原料甲醇和/或二甲醚混合，然后通入第二反应器并与第二反应器内的催化剂接触反应；

将从第二反应器流出的第二反应产物与第三批原料甲醇和/或二甲醚混合，然后通入第三反应器并与第三反应器内的催化剂接触反应；

从第三反应器流出的第三反应产物经分离得到对二甲苯和低碳烯烃产品；

其中，从第一反应器连续流出的催化剂经气体提升进入第二反应器并用作第二反应器内的催化剂，从第二反应器连续流出的催化剂经气体提升进入第三反应器并用作第三反应器内的催化剂，从第三反应器连续流出的催化剂经气体提升进入催化剂再生器并进行烧焦再生，从催化剂再生器流出的再生后催化剂经气体提升进入第一反应器，由此使得催化剂在第一反应器、第二反应器、第三反应器及催化剂再生器之间连续移动反应-再生循环使用，

并且其中，所述催化剂是通过以下步骤制备的改性HZSM-5沸石分子筛催化剂：

将ZSM-5沸石分子筛经NH₄⁺离子交换后，干燥、焙烧得到酸性HZSM-5沸石分子筛；

将所得的酸性HZSM-5沸石分子筛连续浸渍锌和镓的可溶性盐，干燥、焙烧得到金属修饰HZSM-5沸石分子筛；

将所得的金属修饰HZSM-5沸石分子筛浸渍在硅氧烷基试剂中进行表面修饰，干燥、焙烧得到金属和硅修饰的HZSM-5沸石分子筛催化剂；和

将所得的金属和硅修饰HZSM-5沸石分子筛在水蒸汽气氛中进行水热处理，得到所需的改性HZSM-5沸石分子筛催化剂，

其中所述硅氧烷基化合物具有以下式：

式中R₁、R₂、R₃和R₄独立地表示C_1-10烷基。

2.根据权利要求1所述的移动床方法，其特征在于，所述催化剂是具有MFI拓扑结构的改性HZSM-5沸石分子筛催化剂。

3.根据权利要求1所述的移动床方法，其特征在于，所述金属修饰HZSM-5沸石分子筛中，锌和镓的总含量为催化剂总重量的0.1-8wt％。

4.根据权利要求1所述的移动床方法，其特征在于，所述改性HZSM-5沸石分子筛催化剂中硅的担载量为催化剂总重量的1-10wt％。

5.根据权利要求1所述的移动床方法，其特征在于，所述硅氧烷基化合物为正硅酸乙酯。

6.根据权利要求1所述的移动床方法，其特征在于，所述第一反应器、第二反应器和第三反应器中的反应温度为300-600℃。

7.根据权利要求1所述的移动床方法，其特征在于，所述第一反应器、第二反应器和第三反应器中的反应温度为450-550℃。

8.根据权利要求1所述的移动床方法，其特征在于，以第一反应器中的催化剂质量计，第一批原料甲醇和/或二甲醚的进料质量空速为0.1-10h^-1。

9.根据权利要求1所述的移动床方法，其特征在于，以第一反应器中的催化剂质量计，第一批原料甲醇和/或二甲醚的进料质量空速为1-5h^-1。

10.根据权利要求1所述的移动床方法，其特征在于，所述第二批和所述第三批原料甲醇和/或二甲醚的进料量与所述第一批原料甲醇和/或二甲醚的进料量摩尔比分别为0.1～1:1。

11.根据权利要求1所述的移动床方法，其特征在于，所述第二批和所述第三批原料甲醇和/或二甲醚的进料量与所述第一批原料甲醇和/或二甲醚的进料量摩尔比分别为0.1～0.5:1。

12.根据权利要求1所述的移动床方法，其特征在于多个反应器串联的移动床包括三个或三个以上反应器串联。