[发明专利]一种高催化活性g-C3N4的制备方法和用途

说明书

本发明属于纳米材料合成技术领域，利用简单的水热反应和热聚合法两步合成一种高效率非金属半导体碳化氮光催化剂，可用于可见光下分解水产氢气。通过调控水热反应过程中不同盐酸的量，经简单的水热反应和热聚合两步法制备出高催化活性的g‑C₃N₄催化剂。分别考察它们以相同催化剂量(20mg)条件，在可见光照射下光催化分解水产氢的活性。光催化结果显示：两步合成的g‑C₃N₄相比于常规热聚合法合成的g‑C₃N₄，能够有效提升光催化分解水产氢的活性。

技术领域

本发明属于纳米材料合成技术领域，利用简单的水热反应和热聚合法两步合成一种高效率非金属半导体碳化氮光催化剂，可用于可见光下分解水产氢气。

背景技术

21世纪以来，随着石油、煤炭等非可再生能源的滥用，不仅使得我们所面临的能源危机日益严峻，同时也使得人类所居住的环境污染问题越来越严重。当前开发和利用取之不尽用之不竭的太阳能是解决目前危机的重要途径之一。近些年来，以太阳光源为驱动的光催化分解水制氢技术因具有清洁、节能、无污染物、可持续等优点，已被普遍认为是解决当前能源危机和环境污染问题的理想途径。光催化分解水就是以光催化剂为载体，采用光源为直接驱动力，利用太阳光照射来达到分解水分子而产生氢气的目的。但是，我们知道在太阳光谱中,紫外光仅占5％，而可见光的比例却高达43％，使得传统的二氧化钛为首的紫外光响应的催化剂无法有效的利用和转换太阳能。因此，当前开发出可实际应用的可见光响应的半导体光催化剂是光催化分解水技术领域的热点问题。

最近几年，一种新型的类石墨相非金属半导体碳化氮(g-C₃N₄)由于其优异的物理、化学和光电等性质逐渐引起了研究者们的关注。自2009年福州大学王心晨教授等人首次报道了g-C₃N₄分解水制氢以来,掀起了g-C₃N₄在光催化分解水制氢方面的研究热潮。g-C₃N₄不仅是一种良好的可见光响应非金属半导体，同时其实验室制备方法简易，只需一步快速的热聚合法合成。虽然，g-C₃N₄在光催化分解水制氢方面的研究已经被大量报道，但是常规热聚合法合成的g-C₃N₄光催化分解产氢活性并不高，且可见光利用效率并不理想。这主要是因其光生电子空穴对的快速复合导致。近些年来，直接修饰其合成所需的前体(如三聚氰胺)是一种有效的策略去改善g-C₃N₄的光催化性能，因为这能够有效地提高光生载流子的分离，进而增强其光催化分解水制氢活性。

发明内容

本发明的目的在于提供一种高催化活性g-C₃N₄的合成方法，该方法以三聚氰胺和盐酸原料，先水热反应得到修饰的前体，然后再将合成的前体通过热聚合法合成高催化活性的g-C₃N₄催化剂。

本发明提供的一种高催化活性g-C₃N₄的制备方法，其特征在于包括以下步骤：

步骤1：将不同体积的市售盐酸稀释到一定体积的蒸馏水中，得到盐酸溶液A。所述的盐酸与蒸馏水体积比为0.5-2.5：30，质量分数为37％。

步骤2：分别称取一定量的三聚氰胺加入盐酸溶液A中，搅拌反应后，转移到聚四氟乙烯内衬的水热反应釜中，水热反应，等冷却到室温后，用蒸馏水洗涤、干燥，得到前体A¹。

所述的三聚氰胺质量与盐酸的体积比为2.0g：0.5-2.5mL；搅拌反应时间为30min；水热反应温度为180℃，水热反应时间为24h。