[发明专利]多孔氮化硅陶瓷及其制备方法

说明书

技术领域

本发明属于多孔氮化硅陶瓷领域，涉及一种多孔氮化硅陶瓷及利用自蔓延法制备多孔氮化硅陶瓷的方法，更具体地涉及以硅粉和氮化硅粉为原料，通过自蔓延法制备多孔氮化硅陶瓷的制备方法。

背景技术

多孔氮化硅陶瓷材料由于具有轻质、耐高温、耐腐蚀等特点，在高温气体过滤、传感器、催化剂载体、分离膜等领域有广泛的应用前景，因此关于多孔氮化硅陶瓷的制备方法成为目前研究的热点之一。但目前的研究多以昂贵的氮化硅粉为原料，通过无压或气压烧结制备多孔氮化硅陶瓷材料。从成本考虑，以硅粉为原料制备多孔氮化硅陶瓷材料将会更有利于实现其工业化推广。

自蔓延法是通过外部提供必要的能量，诱发高放热化学反应体系局部发生化学反应，然后以快速自动波燃烧的自维持反应的进行，表现为燃烧波蔓延到整个的反应体系中，最后合成材料。特别是氮气-硅体系的自蔓延法合成，反应在高压条件下由气相的氮气和固相的硅反应进行，但是硅粉之间的孔隙气体不足会影响反应的进行，使得最终反应产物有残余硅存在。因此一般都采用添加一定含量的氮化硅粉作为填充剂/稀释剂，提供充足的孔隙，从而促进反应完全。

中国专利文献CN1657496公开一种氮化硅陶瓷的微型部件的加工方法，其使用Si粉末作为原料，并将硅粉末填入石墨模具里，使用热压装置或等离子体放电烧结机进行预烧结，再将硅粉预烧体机械加工成薄片，将加工后的工件置于石墨或氮化硅坩埚中，放入通有氮气的电炉腔室内进行氮化处理，并在坩埚底部铺垫氮化硼颗粒，将工件置于氮化硼颗粒之上，在1300～1450℃温度范围内进行氮化处理。CN1657496公开的方法只适用于制备薄片状部件，硅粉成型体预烧后具有一定的密度和强度能够实现微加工，但如果工件的厚度不足够薄，在氮化处理过程中无法保证具有一定密度的硅粉成型烧结体中的硅全部氮化成氮化硅，因此不能利用所述方法制得具有较高强度和韧性的氮化硅陶瓷部件。

目前多孔陶瓷的制备工艺有发泡法、添加造孔剂法、凝胶注模法、水热反应法等。已有的方法多存在工艺较复杂且制备的多孔陶瓷强度低的问题。中国专利文献CN1433959A、CN1569742A公开了通过自蔓延反应制备氮化硅粉体，制备出的β-氮化硅晶须具有很高的强度和韧性，可以用于实现晶须增强增韧。但是利用自蔓延法制备块体陶瓷材料却未有报道。

发明内容

本发明人意识到在块状多孔氮化硅陶瓷材料中实现柱状β相氮化硅的生成可以获得高强度的块状陶瓷材料。

本发明提供一种多孔氮化硅陶瓷制品，所述多孔氮化硅陶瓷制品中氮化硅的形态为柱状或棒状β相结晶；制品总气孔率为20~65%，抗弯强度为450~50MPa。

本发明提供的多孔氮化硅陶瓷制品，其中包括的氮化硅呈现柱状或棒状的β相结晶形态，可进一步提高产品的强度和韧性。

本发明提供的多孔氮化硅陶瓷制品是通过将具有一定细度的硅粉、氮化硅粉、与烧结助剂的混合物模压成型为具有一定形状的成型体，然后将成型体置于自蔓延反应腔体内经氮化处理而制得的具有一定形状的多孔氮化硅陶瓷制品，其中所述成型体是埋于有助于促进成型体进行自蔓延反应的埋粉内并于自蔓延反应腔体内经氮化处理。

原材料中，硅粉和氮化硅粉的比例可以为9～5：1～5。又，硅粉和氮化硅粉的比例优选为7～5：3～5。

本发明的埋粉可以为纯硅粉、或硅粉和氮化硅粉的混合物。又，埋粉中硅粉和氮化硅粉的比例可以选择具有与成型体中硅粉和氮化硅粉相同的比例。

本发明通过将硅粉、氮化硅粉与烧结助剂在球磨罐中球磨使其混合均匀并过80-200目筛以获得具有一定细度的混合物。

本发明优选采用粒径为1－50μm、纯度为80-99.99%的硅粉。

本发明优选采用的烧结助剂为Y₂O₃、Yb₂O₃、Lu₂O₃、Nd₂O₃、Er₂O₃、中的一种或几种。

现有技术中公开有通过自蔓延反应法制得其中的颗粒为β-氮化硅晶型的氮化硅粉体，却未有报道利用自蔓延法来制备具有一定形状的块体陶瓷材料。本发明通过自蔓延法实现原材料中硅粉的氮化，并且在具有一定形状的陶瓷坏体中实现柱状β相氮化硅的生成，从而获得高强度的多孔氮化硅陶瓷材料。