[发明专利]一种高性能储氢材料及其制备方法

摘要

本发明公开了一种高性能储氢材料及其制备方法；通过简单的浸渍法及高温热处理过程制备空心石墨烯‑镍复合材料。采用氧化石墨烯溶液和镍盐溶液浸渍聚合物胶晶模板剂，再通过高温热处理过程去除掉胶晶模板剂后即得到空心石墨烯‑镍复合材料。本发明中氧化石墨烯的还原、镍纳米粒子的形成以及聚合物胶晶模板剂的去除是通过高温热处理一步法实现的，避免了使用具有毒性的还原剂(如水合肼、硼氢化钠等)对石墨烯进行还原，具有高效率、低成本、绿色安全等优点。此外，空心石墨烯‑镍复合材料具有微孔‑大孔的多级孔结构，以及高度石墨化的结构，用作储氢材料时，表现出高的吸氢量。本发明制备方法简单易行，无环境污染，易于实现工业化生产。

主权项

一种高性能储氢材料的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：1)制备氧化石墨烯1.1)在冰水浴条件下，将浓硫酸加入到硝酸钠和石墨的混合物中，搅拌10～60min，得到混合物A；所述浓硫酸的浓度为95％～98％；所述硝酸钠和石墨的重量比为(0.5～5.5)︰(0.5～5.5)；所述浓硫酸和硝酸钠的体积重量比(mL︰g)为(90～300)︰(0.5～5.5)；1.2)将步骤1.1)得到的混合物A中分次加入高锰酸钾，反应12～48h，得到混合物B；所述步骤1.1)中的石墨和高锰酸钾的重量比为(0.5～5.5)︰(5～25)；1.3)在步骤1.2)得到的混合物B中加入去离子水，搅拌30～60min后，升温至97～99℃，保温45～55h；得到氧化石墨烯的粗产物；向氧化石墨烯的粗产物中滴加双氧水，反应30～60min后，过滤、洗涤、干燥后，得到氧化石墨烯；所述步骤1.2)中使用的高锰酸钾和去离子水的重量体积比(g︰mL)为(5～25)︰(25～350)；所述去离子水和双氧水的体积比为(25～350)︰(50～100)；所述双氧水的浓度为35％；1.4)在室温条件下，将步骤1.3)中得到的氧化石墨烯加入到去离子水中，超声搅拌处理后，得到浓度为1～10mg/mL的氧化石墨烯分散液；2)制备聚甲基丙烯酸甲酯胶晶2.1)将甲基丙烯酸甲酯和水加入到反应器中，在惰性气体保护下搅拌30～60min，得到混合物C；2.2)将混合物C所在反应器所处环境温度升至50～70℃后，在反应器中加入自由基引发剂偶氮二异丁基脒盐酸盐和水，进行聚合反应，得到聚甲基丙烯酸甲酯微球分散液；所述聚合反应的温度为60～80℃，所述聚合反应的时间为1～6h；所述混合物C、自由基引发剂偶氮二异丁基脒盐酸盐、水之间的比例为(170～180)︰(0.01～0.02)︰(3～10)；2.3)将步骤2.2)中得到的聚甲基丙烯酸甲酯微球分散液进行离心处理，去掉上清液后，将剩余部分进行真空干燥处理，得到规则有序、排列紧密的聚甲基丙烯酸甲酯胶晶模板剂；所述离心速率为1000～5000r/min，离心时间为6～12h；所述干燥过程的温度为60～70℃，干燥时间为3～4h；3)制备空心石墨烯‑镍复合材料将步骤1.4)中得到的氧化石墨烯分散液和镍盐溶液浸渍步骤2.3)中得到的聚合物胶晶模板剂，在惰性气体的保护下进行高温热处理，得到空心石墨烯‑镍复合材料。