[发明专利]一种绿色合成大环化合物修饰石墨烯氧还原催化剂的制备方法

摘要

本发明提出了一种绿色合成大环化合物修饰石墨烯氧还原催化剂的制备方法，其是通过在石墨粉中加入浓硫酸、五氧化二磷、过硫酸钾，通过加热搅拌得到预氧化石墨，再加入浓硫酸、高锰酸钾反应后再加入过氧化氢溶液、盐酸溶液透析后得到氧化石墨，再在氧化石墨中加入分散剂和大环化合物进行超声分散后，加入绿色还原剂反应，最后洗涤干燥得到最终产物。本发明利用溶剂热法或者水热法实现大环化合物修饰石墨烯的一步合成，条件温和，不需要高温或高压，工艺简单，易于工业化生产，制得的催化剂催化效果好。

主权项

1.一种绿色合成大环化合物修饰石墨烯氧还原催化剂的制备方法，其特征是采用以下方法步骤：⑴．在质量份为1的天然石墨粉中加入质量份比为5~20：1~3：1~3的浓硫酸、五氧化二磷、过硫酸钾，油浴加热50~100℃，磁力搅拌，降至室温洗涤、干燥，得到预氧化石墨；⑵．在上述得到的预氧化石墨中加入质量份为20~80的浓硫酸和质量份为3~10的高锰酸钾，控制温度低于20℃，然后30~50℃油浴反应1~10 h，用水稀释，控制整个过程温度不高于50℃；加入浓度为30%、质量份为3~10的过氧化氢溶液，等溶液变成亮黄色，再加入浓度为12 mol/L、质量份为50~100的盐酸溶液，然后装入透析袋透析，透析结束后，将溶液干燥得到氧化石墨；⑶．将步骤⑵所得的氧化石墨中加入分散剂和大环化合物，超声分散，氧化石墨与大环化合物的质量份比为10~2000：1；⑷．在步骤⑶得到的溶液中加入绿色还原剂，转移到反应釜中，在50~200℃下反应1~24小时，氧化石墨与绿色还原剂的质量份比为1:10~50；⑸．将步骤⑷得到的产物洗涤干燥，即得到大环化合物修饰石墨烯氧还原催化剂；其中，大环化合物为酞菁、卟啉及其衍生物、金属配合物的一种或一种以上；绿色还原剂为氢碘酸、抗坏血酸、茶多酚、黄酮类、尿酸、谷胱甘肽的一种或一种以上；分散剂为水、甲醇、乙醇、异丙醇、正己烷或十二烷基硫酸钠的水溶液；超声分散是指超声时间为1~50h，超声波功率为200~600W，超声温度为室温。