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[发明专利]一种耐硫甲烷化催化剂及其制备方法和应用-CN201510038163.3有效
发明人：秦绍东;杨霞;汪国高;龙俊英;田大勇;孙守理;孙琦 -专利权人：神华集团有限责任公司;北京低碳清洁能源研究所
申请日： 2015-01-26 - 公布日： 2019-03-22 - 主分类号： B01J23/28 文献下载
摘要：本发明提供了一种耐硫甲烷化催化剂及其应用，所述催化剂采用水热法合成得到，其中，以100重量份催化剂为基准，所述催化剂含有15‑50重量份活性组分(M1)_AO_B，2‑20重量份载体改性剂(M2)_CO_D，40‑80重量份载体，其中，M1为ⅥB族金属元素和/或ⅤB族金属元素，M2为稀土金属元素和/或ⅢB族金属元素。本发明提供了一种制备本发明所述的耐硫甲烷化催化剂的方法，该方法包括：在含水溶剂存在下，将载体前驱物、活性组分前驱物、载体改性剂前驱物与沉淀缓释剂混合，在密闭条件下，将所得混合溶液进行水热处理。本发明的催化剂，制备工艺简单，重复性好，且在低温、高水蒸气气氛下具有高甲烷化活性与高甲烷选择性。
一种甲烷催化剂及其制备方法应用

[发明专利]一种甲烷化催化剂及其制备方法和应用-CN201510002205.8有效
发明人： 汪国高;秦绍东;田大勇;孙守理;孙琦 -专利权人：神华集团有限责任公司;北京低碳清洁能源研究所
申请日： 2015-01-04 - 公布日： 2018-10-16 - 主分类号： B01J23/28 文献下载
摘要：本发明提供了一种甲烷化催化剂及其应用，该催化剂采用熔融法制备得到；以重量计，所述催化剂含有：0‑20份助剂(M1)AOB，1‑50份活性组分(M2)COD，0‑30份载体改性剂(M3)EOF和100份载体；M1为Ⅷ族金属元素、稀土金属元素、ⅢB族金属元素、ⅡA族金属元素和ⅠA族金属元素中的一种或多种；M2为ⅥB族金属元素和/或ⅤB族金属元素；M3为ⅢA族金属元素和/或ⅣB族金属元素。本发明提供了一种制备本发明所述催化剂的方法，该方法包括：将催化剂前体与助熔盐混合，将得到的混合物进行熔融，所述催化剂前体含有载体前驱物、全部或部分活性组分前驱物、选择性地含有助剂前驱物和/或载体改性剂前驱物和/或部分活性组分前驱物。本发明的催化剂活性高，稳定性好。
一种甲烷催化剂及其制备方法应用

[发明专利]一种负载型耐硫甲烷化催化剂的制备方法-CN201310023776.0有效
发明人：秦绍东;汪国高;田大勇;龙俊英;次东辉;孙守理;孙琦 -专利权人：神华集团有限责任公司;北京低碳清洁能源研究所
申请日： 2013-01-23 - 公布日： 2017-02-08 - 主分类号： B01J23/28 文献下载
摘要：本发明公开了一种负载型耐硫甲烷化催化剂的制备方法，所述催化剂包括0‑20份（重量）催化剂助剂(M1)AOB；5‑90份（重量）催化剂活性组分(M2)COD；5‑90份（重量）载体改性剂(M3)EOF和100份（重量）多孔载体Al2O3，其中M1为Co、Ni、La和/或K；M2为Mo、W和/或V；M3为Ce、Zr、Ti、Mg和/或Si，所述制备方法依次包括以下步骤（1）经捏合、挤压、干燥和煅烧制备由(M3)EOF和Al2O3复合的多孔载体；（2）经浸渍法或沉积沉淀法将(M1)AOB和(M2)COD的前体复合溶液负载在上述多孔载体上；（3）在(M1)AOB和(M2)COD的前体分解温度下或之上煅烧步骤（2）后的多孔载体，得到负载型耐硫甲烷化催化剂，其中，M3在Al2O3前体制备过程中被引入到其中。本发明方法制备的催化剂催化活性极其优异。
一种负载型耐硫甲烷催化剂制备方法

[发明专利]一种耐硫甲烷化催化剂的硫化方法-CN201510155025.3在审
发明人：龙俊英;秦绍东;汪国高;田大勇;孙守理;孙琦 -专利权人：神华集团有限责任公司;北京低碳清洁能源研究所
申请日： 2015-04-02 - 公布日： 2015-07-15 - 主分类号： B01J37/20 文献下载
摘要：本发明公开了一种耐硫甲烷化催化剂的硫化方法，包括在至少两个不同的温度下用硫化剂和/或含硫还原性气体对所述催化剂进行恒温硫化的步骤。本发明优选的实施方式是依次在400℃～500℃和400℃～600℃的两个不同的温度下用硫化剂和/或含硫还原性气体对所述催化剂进行恒温硫化。所述耐硫甲烷化催化剂以Co和/或Ni为助剂，以Mo、W和/或V的氧化物或硫化物为催化活性组分,以Mg,Ce，Zr,Y,La,Ti的一种或几种氧化物为载体改性剂和以Al₂O₃或ZrO₂为载体。使用本发明方法硫化的耐硫甲烷化催化剂的上硫量和催化活性及其稳定性得到明显改善。
一种甲烷催化剂硫化方法

[发明专利]一种ZrO₂负载的耐硫甲烷化催化剂及其制备方法-CN201310032057.5在审
发明人：秦绍东;田大勇;龙俊英;次东辉;汪国高;孙守理;孙琦 -专利权人：神华集团有限责任公司;北京低碳清洁能源研究所
申请日： 2013-01-28 - 公布日： 2014-08-06 - 主分类号： B01J23/28 文献下载
摘要：本发明公开了一种ZrO₂负载的耐硫甲烷化催化剂及其制备方法，所述催化剂包括：0-20份（重量）催化剂助剂(M₁)_AO_B；1-50份（重量）催化剂活性组分(M₂)_CO_D；0-30份（重量）载体改性剂(M₃)_EO_F和100份（重量）多孔载体ZrO₂，其中M₁为Co、Ni、La和/或K；M₂为Mo、W和/或V；M₃为Ce、Al、Ti、Mg和/或Si。上述ZrO₂负载的耐硫甲烷化催化剂优选由浸渍法、共沉淀法或溶胶-凝胶法制备，所述催化剂与现有的同类催化剂相比，起活温度低，低温催化性能好，可大大减少工艺所需反应器的数量。
一种 zro sub 负载甲烷催化剂及其制备方法

[发明专利]一种负载型耐硫甲烷化催化剂的制备方法-CN201210436863.4有效
发明人：秦绍东;龙俊英;田大勇;次东辉;汪国高;孙守理;孙琦;王理 -专利权人：北京低碳清洁能源研究所
申请日： 2012-11-05 - 公布日： 2014-05-21 - 主分类号： B01J23/28 文献下载
摘要：本发明公开了一种负载型耐硫甲烷化催化剂的制备方法，所述催化剂包括：0-20份（重量）催化剂助剂(M₁)_AO_B；5-90份（重量）催化剂活性组分(M₂)_CO_D；5-90份（重量）载体改性剂(M₃)_EO_F和100份（重量）多孔载体Al₂O₃，其中M₁为Co、Ni、La和/或K；M₂为Mo、W和/或V；M₃为Ce、Zr、Ti、Mg和/或Si，所述制备方法依次包括以下步骤：（1）经捏合、挤压、干燥和煅烧制备由(M₃)_EO_F和Al₂O₃复合的多孔载体；（2）经浸渍法或沉积沉淀法将(M₁)_AO_B和(M₂)_CO_D的前体复合溶液负载在上述多孔载体上；（3）在上述(M₁)_AO_B和(M₂)_CO_D的前体分解温度下或之上煅烧干燥和浸渍或沉积后的多孔载体，得到上述负载型耐硫甲烷化催化剂。本发明方法制备的催化剂催化活性极其优异。
一种负载型耐硫甲烷催化剂制备方法

[发明专利]一种高比表面积的纯单斜相二氧化锆的制备方法-CN201310521606.5有效
发明人： 汪国高;杨霞;田大勇;孙守理;孙琦 -专利权人：神华集团有限责任公司;北京低碳清洁能源研究所
申请日： 2013-10-29 - 公布日： 2014-01-22 - 主分类号： C01G25/02 文献下载
摘要：本发明公开了一种高比表面积的纯单斜相二氧化锆的制备方法，依次包括以下步骤：（1）形成pH值小于5的含有锆离子的酸性溶液；（2）在80-300℃温度下加热上述溶液3-120小时，从而，使上述溶液形成含有结晶水的单斜相二氧化锆胶粒或细微固体粒子，其间，保持上述酸性溶液中的锆浓度不变；（3）调节上述溶液的pH值至5-11，从而，沉积上述单斜相二氧化锆胶粒或细微固体粒子；（4）对上述溶液进行过滤，洗涤所得到的滤饼，直至无杂质离子，随后，进行干燥；（5）对洗涤和干燥后的滤饼进行焙烧，脱除其中的结晶水，从而，得到高比表面积的纯单斜相二氧化锆。所制得的纯单斜相二氧化锆可用作各类催化剂的载体。
一种表面积单斜氧化锆制备方法

[发明专利]一种负载型耐硫甲烷化催化剂的制备方法-CN201310478461.5有效
发明人：龙俊英;秦绍东;田大勇;汪国高;次东辉;孙守理;孙琦 -专利权人：神华集团有限责任公司;北京低碳清洁能源研究所
申请日： 2013-10-14 - 公布日： 2014-01-01 - 主分类号： B01J23/28 文献下载
摘要：本发明公开了一种负载型耐硫甲烷化催化剂的制备方法，以重量份数计，所述催化剂包括：0-20份催化助剂(M1)AOB；5-90份活性组分(M2)COD；5-90份载体改性剂(M3)EOF和100份多孔载体Al2O3和/或ZrO2，其中M1为Co、Ni、La和/或K；M2为Mo、W和/或V；M3为Ce、Zr、Ti、Mg和/或Si，所述制备方法包括以下步骤：(1)将(M1)AOB前体溶液、(M2)COD前体溶液、(M3)EOF前体溶液和Al2O3前体溶液按比例混合，形成催化剂前体混合溶液；(2)然后，缓慢滴加沉淀剂至沉淀完全，或将混合溶液与沉淀剂并流加入沉淀釜中，并保持pH值在5-10之间，从而，产生沉淀物；(3)接着，将混合溶液陈化，过滤，洗涤和干燥沉淀物；（4）最后，在焙烧炉中焙烧沉淀物，得到最终催化剂。本发明方法制备的催化剂催化活性极其优异。
一种负载型耐硫甲烷催化剂制备方法

[发明专利]一种耐高温耐硫甲烷化催化剂及其制备方法-CN201310472426.2无效
发明人：龙俊英;秦绍东;汪国高;田大勇;孙守理;孙琦 -专利权人：神华集团有限责任公司;北京低碳清洁能源研究所
申请日： 2013-10-11 - 公布日： 2014-01-01 - 主分类号： B01J23/10 文献下载
摘要：本发明公开了一种耐高温耐硫甲烷化催化剂及其制备方法，以重量计，所述催化剂包括：0-10份催化助剂(M1)AOB；40-65份第一活性组分CeO2；和25-60份第二活性组分ZrO2，其中，M1为Mg、Y、La、镧系元素和/或锕系元素。优选地，上述耐高温耐硫甲烷化催化剂由浸渍法、沉积沉淀法、共沉淀法或溶胶-凝胶法制备，所述催化剂与现有同类催化剂相比，高温催化性能及稳定性和耐硫性都得到显著改善，可用在甲烷化反应器系统第一个反应器的中部或底部。
一种耐高温甲烷催化剂及其制备方法

[发明专利]一种ZrO₂负载的高稳定性耐硫甲烷化催化剂-CN201310375844.X有效
发明人：田大勇;秦绍东;汪国高;孙守理;孙琦 -专利权人：神华集团有限责任公司;北京低碳清洁能源研究所
申请日： 2013-08-26 - 公布日： 2013-12-11 - 主分类号： B01J23/28 文献下载
摘要：本发明公开了一种ZrO2负载的高稳定性耐硫甲烷化催化剂，包括：5-25份（重量）MoO3;3-35份（重量）Y2O3;40-92份（重量）ZrO2。所述催化剂在高硫化氢气氛中具有高甲烷化反应催化活性、低逆水汽变换反应活性和高催化活性稳定性的特点，使得其特别适合用作多级或多段甲烷化反应中最后1-2级或最后1-2段甲烷化反应的催化剂。
一种 zro sub 负载稳定性甲烷催化剂

[发明专利]失活催化剂的再生方法-CN201210050466.3有效
发明人：韩明汉;杨成武;左宜赞;汪国高 -专利权人：清华大学
申请日： 2012-02-27 - 公布日： 2013-09-11 - 主分类号： B01J23/94 文献下载
摘要：本发明涉及失活催化剂的再生方法以及用于氯化氢催化氧化制氯气的铜基催化剂。其中，失活催化剂的再生方法中所述的催化剂为用于氯化氢催化氧化制氯气的铜基催化剂，该方法包括以下步骤：将失活催化剂在氯化氢氛围中进行氯化；将盐酸溶液与经过氯化的失活催化剂混合并进行共热处理；以及将经过共热处理的混合物进行干燥，以便获得再生的催化剂。利用本发明的失活催化剂的再生方法，能够有效地使失活催化剂再生，从而能够成功地获得活性恢复的再生催化剂。
催化剂再生方法

[发明专利]一种镁铝尖晶石负载的耐硫甲烷化催化剂-CN201310148822.X有效
发明人：秦绍东;田大勇;龙俊英;汪国高;孙守理;孙琦 -专利权人：神华集团有限责任公司;北京低碳清洁能源研究所
申请日： 2013-04-26 - 公布日： 2013-07-10 - 主分类号： B01J23/28 文献下载
摘要：一种镁铝尖晶石负载的耐硫甲烷化催化剂，包括：0-20份（重量）催化剂助剂(M1)AOB；5-90份（重量）催化剂活性组分(M2)COD；5-90份（重量）载体改性剂(M3)EOF和100份（重量）多孔载体-镁铝尖晶石，其中M1为Co、Ni、La和/或K；M2为Mo、W和/或V；M3为Ce、Zr、Ti和/或Si。
一种尖晶石负载甲烷催化剂

[发明专利]生产富含CH₄气体的系统以及用该系统生产富含CH₄气体的方法-CN201310088805.1无效
发明人：次东辉;田大勇;秦绍东;龙俊英;汪国高;孙守理;孙琦;王理 -专利权人：神华集团有限责任公司;北京低碳清洁能源研究所
申请日： 2013-03-20 - 公布日： 2013-06-12 - 主分类号： C10L3/08 文献下载
摘要：本发明公开了一种合成气制备富含CH4气体的系统及使用该系统生产富含CH4气体的方法，所述系统包括：甲烷化反应器单元，合成气在其中进行直接甲烷化反应；二氧化碳和硫化物气体脱除单元，粗合成天然气中的CO2和硫化物气体在其中被脱除，使得硫化物气体浓度小于5ppm；补充甲烷化反应器单元，粗合成天然气在其中进行补充直接甲烷化反应，将粗合成天然气中的CO2、CO、H2转化为CH4和H2O，从而形成合成天然气；和脱水单元，合成天然气在其中被脱除H2O，形成精制合成天然气，其中，补充甲烷化反应器中的催化剂为耐硫直接甲烷化催化剂，其在硫化物气体浓度小于5ppm的气氛下工作。
生产富含 ch sub 气体系统以及方法

[发明专利]流化床合成甲醇用催化剂及其制备方法-CN201110064737.6有效
发明人：韩明汉;汪国高;左宜赞;王金福 -专利权人：清华大学
申请日： 2011-03-17 - 公布日： 2011-09-14 - 主分类号： B01J23/80 文献下载
摘要：本发明公开了流化床合成甲醇用催化剂及其制备方法。所述流化床合成甲醇用催化剂由活性组分前驱体与粘结剂的混合物经煅烧后得到，以氧化物的重量百分比计，所述混合物中含有：30wt％～80wt％的活性组分前驱体；和20wt％～70wt％的粘结剂，其中，所述粘结剂为锆凝胶。根据本发明实施例的流化床甲醇合成用催化剂，由于采用锆凝胶作为所述粘结剂，能够在保持铜基甲醇合成催化剂高活性、高稳定性的前提下，使铜基甲醇合成催化剂具备足够的机械强度和耐磨损性，从而可用作流化床反应器的甲醇合成催化剂。
流化床合成甲醇催化剂及其制备方法

[实用新型]一种镁铝尖晶石负载的耐硫甲烷化催化剂-CN201020548478.5无效
发明人：秦绍东;田大勇;龙俊英;汪国高;孙守理;孙琦 -专利权人：神华集团有限责任公司;北京低碳清洁能源研究所
申请日： 2013-04-26 - 公布日： 2011-04-20 - 主分类号： B01J23/28 文献下载
摘要：一种镁铝尖晶石负载的耐硫甲烷化催化剂，包括：0-20份（重量）催化剂助剂(M1)AOB；5-90份（重量）催化剂活性组分(M2)COD；5-90份（重量）载体改性剂(M3)EOF和100份（重量）多孔载体-镁铝尖晶石，其中M1为Co、Ni、La和/或K；M2为Mo、W和/或V；M3为Ce、Zr、Ti和/或Si。
一种尖晶石负载甲烷催化剂

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