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[发明专利]一种氢甲酰化反应的方法和装置-CN202210407870.5在审
发明人：王海京;宗保宁;夏春谷;甄栋兴;许传芝;郧栋;刘祺壬 -专利权人：中国石油化工股份有限公司;中国石油化工股份有限公司石油化工科学研究院;中国科学院兰州化学物理研究所
申请日： 2022-04-19 - 公布日： 2023-10-27 - 主分类号： C07C45/50 文献下载
摘要：本发明提供一种氢甲酰化反应的方法和装置，所述方法包括以下步骤：(A)将钴‑膦络合物催化剂溶液与烯烃通入氢甲酰化反应器进行反应；(B)对反应粗产物进行分离；(C)含钴‑膦催化剂的物料大部分返回氢甲酰反应器入口循环使用；少部分重质物料进入后处理反应器；(D)对后处理反应器的流出物料进行蒸馏分离，塔顶得到产物，塔底残余物料排出反应器。本发明方法对含重质物的外甩物料进行后处理，重质副产物又会重新分解为醇、醛等产物，显著降低外甩物料量，减少废液排放，有利于环保，具有工业化前景。
一种氢甲酰化反应方法装置

[发明专利]一种烯烃氢甲酰化制备醛的方法-CN202210316416.9在审
发明人：王海京;宗保宁;夏春谷;甄栋兴;许传芝;郧栋;刘祺壬 -专利权人：中国石油化工股份有限公司;中国石油化工股份有限公司石油化工科学研究院;中国科学院兰州化学物理研究所
申请日： 2022-03-28 - 公布日： 2023-10-10 - 主分类号： C07C45/50 文献下载
摘要：本发明涉及含氧化合物的制备技术领域，具体涉及一种烯烃氢甲酰化制备醛的方法，该方法包括：在合成气环境下，将含有钴‑膦络合物的催化剂溶液引入至预处理反应器中进行预处理反应；在合成气环境下，将烯烃与经过预处理的所述催化剂溶液引入至氢甲酰化反应器中进行氢甲酰化反应，得到第一物流；控制所述氢甲酰化反应的条件，使得所述烯烃的转化率＜100％；将所述第一物流进行气液分离，得到气相物流和液相物流；将所述液相物流进行蒸馏分离，得到轻组分和重组分；将至少部分所述气相物流循环反应；和/或，将至少部分所述重组分循环反应。本发明提供的方法能够提高反应产物中的醛醇比，使反应产物中的醛含量明显提高。
一种烯烃氢甲酰化制备方法

[发明专利]一种共价三嗪有机聚合物负载铑催化材料的制备及其应用-CN202310374267.6有效
发明人：刘建华;兰永成;鲁艳梅;夏春谷;郧栋;钱波 -专利权人：中国科学院兰州化学物理研究所
申请日： 2023-04-10 - 公布日： 2023-09-29 - 主分类号： B01J31/02 文献下载
摘要：本发明涉及一种共价三嗪有机聚合物负载铑催化材料的制备，包括以下步骤：⑴离子液体功能化共价三嗪有机聚合物载体材料的制备：2,4,6‑三咪唑基三嗪单体与2,4,6‑三(4‑溴甲基苯基)‑1,3,5‑三嗪单体混合在乙腈溶剂后，回流搅拌，经过滤、洗涤、真空干燥，即得离子液体功能化共价三嗪有机聚合物载体材料；⑵共价三嗪有机聚合物负载铑催化材料的制备：离子液体功能化共价三嗪有机聚合物载体材料加入到RhCl3·3H2O的N,N‑二甲基甲酰胺溶液中，分离所得固体重新分散在DMF溶液中；硼氢化钠溶液缓慢滴加在上述溶液中，在0℃和25℃各搅拌1h，经过滤、洗涤、真空干燥，即得共价三嗪有机聚合物负载铑催化材料。本发明工艺简便、条件温和，所得催化材料用于催化烯烃的氢甲酰化反应。
一种共价有机聚合物负载催化材料制备及其应用

[发明专利]一种烯烃氢甲酰化反应制备醇的方法-CN202111270396.8在审
发明人：王海京;宗保宁;夏春谷;甄栋兴;张晓昕;许传芝;郧栋;刘祺壬 -专利权人：中国石油化工股份有限公司;中国石油化工股份有限公司石油化工科学研究院
申请日： 2021-10-29 - 公布日： 2023-05-05 - 主分类号： C07C29/141 文献下载
摘要：本发明涉及氢甲酰化反应领域，公开了一种烯烃氢甲酰化反应制备醇的方法，该方法包括：(1)在钴‑膦络合物催化剂存在下，将C8‑C30烯烃与合成气引入至第一反应器中进行第一接触反应，得到第一混合物；(2)将合成气和所述第一混合物引入至第二反应器中进行第二接触反应，得到第二混合物；所述第二反应器的体积小于所述第一反应器的体积；(3)将所述第二混合物进行分离以分别得到轻组分和重组分；(4)将重组分循环。该方法工艺流程简单，烯烃转化率高，目标产物收率高，烷烃选择性低，而且可以大幅度减少废液排放，有良好的工业应用前景。
一种烯烃氢甲酰化反应制备方法

[发明专利]一种烯烃氢甲酰化反应的方法-CN202111273789.4在审
发明人：王海京;宗保宁;夏春谷;甄栋兴;张晓昕;许传芝;郧栋;刘祺壬 -专利权人：中国石油化工股份有限公司;中国石油化工股份有限公司石油化工科学研究院;中国科学院兰州化学物理研究所
申请日： 2021-10-29 - 公布日： 2023-05-05 - 主分类号： C07C47/02 文献下载
摘要：本发明涉及烯烃氢甲酰化技术领域，公开了一种烯烃氢甲酰化反应的方法，该方法包括：在钴‑膦催化剂存在下，将C8‑C30烯烃与合成气引入至反应器中进行接触反应。采用本发明的方法，能够增强催化剂稳定性，降低钴‑膦催化剂损失，减少催化剂在反应装置内沉积，延长装置连续运转时间，减少催化剂在产物分离过程中的损失，降低加工成本。
一种烯烃氢甲酰化反应方法

[发明专利]醛醇组合物及其制备方法、一种连续制备醛、醇的方法-CN202110881236.0在审
发明人：王海京;宗保宁;夏春谷;甄栋兴;张晓昕;许传芝;郧栋;刘祺壬 -专利权人：中国石油化工股份有限公司;中国石油化工股份有限公司石油化工科学研究院;中国科学院兰州化学物理研究所
申请日： 2021-08-02 - 公布日： 2023-02-10 - 主分类号： C07C45/50 文献下载
摘要：本发明涉及氢甲酰化反应领域，公开了一种醛醇组合物及其制备方法、一种连续制备醛、醇的方法，该方法包括：在合成气环境下，将催化剂溶液与烯烃进行第一氢甲酰化反应，所述催化剂溶液为含有钴‑膦络合物的溶液；所述第一氢甲酰化反应的温度为60℃～150℃。本发明的方法能够减少烷烃选择性，提高醇的选择性；并且能够减少产物中重质物的含量，大幅降低外甩物料量，减少废液排放，有利于环保，具有工业化前景。
组合及其制备方法一种连续

[发明专利]氢甲酰化反应产物分离方法及装置和氢甲酰化反应分离方法-CN202110244422.3在审
发明人：丁晖殿;施昌智;李强;王海京;宗保宁;朱振兴;甄栋兴;刘凌涛;夏春谷;郧栋;许传芝;刘祺壬 -专利权人：中国石油化工股份有限公司;中国石油化工股份有限公司石油化工科学研究院;中国科学院兰州化学物理研究所
申请日： 2021-03-05 - 公布日： 2022-09-09 - 主分类号： C07C45/50 文献下载
摘要：氢甲酰化反应产物分离方法及装置和氢甲酰化反应分离方法，氢甲酰化反应产物分离方法包括：气液分离、第一精馏塔塔顶蒸出CO、H2，塔底液相出料进入第二精馏塔；第二精馏塔塔顶得到烯烃和烷烃，塔底液相出料进入第三精馏塔；第三精馏塔塔顶得到醇和醛，塔底液相出料一部分循环到反应系统中，另一部分进入第四精馏塔；第四精馏塔塔顶得到氢甲酰化主反应生成的醇，塔釜液相为催化剂降解物和重油。本发明提供的氢甲酰化反应产物的分离方法能够有效分离醛、醇、重油和含磷重质物，提高了产品回收率，降低了含磷重质物外甩量。
氢甲酰化反应产物分离方法装置

[发明专利]一种氢甲酰化反应方法和系统-CN202110243924.4在审
发明人：丁晖殿;施昌智;李强;王海京;宗保宁;朱振兴;甄栋兴;刘凌涛;夏春谷;郧栋;许传芝;刘祺壬 -专利权人：中国石油化工股份有限公司;中国石油化工股份有限公司石油化工科学研究院;中国科学院兰州化学物理研究所
申请日： 2021-03-05 - 公布日： 2022-09-06 - 主分类号： C07C45/50 文献下载
摘要：一种氢甲酰化反应方法和系统，氢甲酰化反应方法包括：(1)钴‑膦络合物催化剂与含醇溶剂、合成气进行预反应，得到预反应产物；(2)预反应产物和烯烃混合接触，进行氢甲酰化反应得到醇或醛。氢甲酰化反应系统包括串联的预反应器和主反应器。本发明提供的方法和系统首先将均相催化剂在预反应器中进行活化，再将烯烃与合成气进行氢甲酰化反应，能显著提高均相钴‑膦络合物催化剂的催化活性和选择性，降低催化剂的消耗量。
一种氢甲酰化反应方法系统

[发明专利]一种制备醛和醇的方法-CN202011535080.2在审
发明人：王海京;宗保宁;夏春谷;甄栋兴;丁晖殿;许传芝;郧栋;刘祺壬;罗一斌 -专利权人：中国石油化工股份有限公司;中国石油化工股份有限公司石油化工科学研究院;中国科学院兰州化学物理研究所
申请日： 2020-12-23 - 公布日： 2022-06-24 - 主分类号： C07C45/50 文献下载
摘要：本发明涉及一种制备醛和醇的方法，包括：(1)将含有钴‑膦络合物和溶剂的催化剂溶液加入到反应器中，与C8‑C30烯烃及合成气接触，在氢甲酰化反应条件下进行反应；(2)对步骤(1)的产物进行分离，移除产物，再移除部分溶剂和/或增加催化剂，使催化剂在液相中的质量浓度提高到初始浓度的1.1‑300倍，并且使催化剂溶液中钴的质量浓度提高到0.05％‑3％，得到反应后的催化剂溶液；(3)使反应后的催化剂溶液返回到反应器中，与C8‑C30烯烃及合成气接触，在反应温度70‑145℃，压力1‑10MPa条件下，进行氢甲酰化反应，分离产物醇和醛。本发明方法可以在较低反应温压下，大幅提高反应转化率，大幅提高醛、醇联合选择性，从而提高醇和醛的收率，同时降低低价值烷烃收率。
一种制备方法

[发明专利]一种连续制备醛、醇的方法和装置-CN202011166630.8在审
发明人：王海京;宗保宁;刘凌涛;甄栋兴;丁晖殿;罗一斌;夏春谷;郧栋;许传芝;刘祺壬 -专利权人：中国石油化工股份有限公司;中国石油化工股份有限公司石油化工科学研究院;中国科学院兰州化学物理研究所
申请日： 2020-10-27 - 公布日： 2022-05-13 - 主分类号： C07C45/50 文献下载
摘要：本发明涉及一种通过氢甲酰化反应连续制备醇的方法和装置，其中包括：(A)将钴‑膦络合物催化剂溶液与烯烃通入氢甲酰化反应器，在合成气环境下进行氢甲酰化反应；(B)对反应粗产物进行分离，轻组分中得到醇、醛和烷烃混合产物，重组分中得到含钴‑膦络合物催化剂的物料；(C)含钴‑膦催化剂的物料大部分返回预反应器入口循环使用；少部分进入后处理反应器，在合成气的气氛下进行后处理；(D)对后处理反应器的流出物料进行蒸馏分离，塔顶得到醇等产物，塔底残余物料排出反应器。本发明方法对含重质物的外甩物料进行后处理，大幅降低外甩物料量，减少废液排放，有利于环保，具有工业化前景。
一种连续制备方法装置

[发明专利]一种烯烃氢甲酰化制备醇和醛的方法-CN202011040451.X在审
发明人：王海京;宗保宁;夏春谷;甄栋兴;罗一斌;朱振兴;郧栋;许传芝;刘祺壬 -专利权人：中国石油化工股份有限公司;中国石油化工股份有限公司石油化工科学研究院;中国科学院兰州化学物理研究所
申请日： 2020-09-28 - 公布日： 2022-05-03 - 主分类号： C07C47/02 文献下载
摘要：本发明涉及一种烯烃氢甲酰化制备醇和醛的方法，包括：(1)将含钴原料与膦配体溶解于强溶解性混合溶剂中，充入CO、H2气体至压力为1‑6MPa，在80‑180℃下进行反应0.5‑18h，得到钴‑膦催化剂溶液；(2)在反应器中加入钴‑膦催化剂溶液，通入C8‑C30烯烃与合成气，在反应温度70‑200℃，压力1‑10MPa下发生氢甲酰化反应，得到醇和醛；所述强溶解性混合溶剂中含有醇醛缩合物和/或羟基醛。本发明方法可以降低反应温压，还可使醛的选择性大幅提高，同时低价值烷烃含量大幅度下降。
一种烯烃氢甲酰化制备醇和方法

[发明专利]一种负载型CNTs@NHC-Cu催化材料的制备方法及其应用-CN202011207775.8有效
发明人：刘建华;张湘杰;汪兵洋;郧栋;许传芝;夏春谷 -专利权人：中国科学院兰州化学物理研究所
申请日： 2020-11-03 - 公布日： 2022-01-25 - 主分类号： B01J31/22 文献下载
摘要：本发明涉及一种负载型CNTs@NHC‑Cu催化材料的制备方法，该方法包括以下步骤：⑴制备2‑（2‑溴乙氧基）芘；⑵制备1‑（2‑（芘‑2‑氧基）乙基）‑1H苯并[d]咪唑；⑶制备3‑苄基‑1‑（2‑（芘‑2‑氧基）乙基）‑1H‑苯并[d]咪唑‑3‑溴化铵：将1‑（2‑（芘‑2‑氧基）乙基）‑1H苯并[d]咪唑、乙腈、苄基溴混合后搅拌反应，即得；⑷制备苯并咪唑基氮杂环卡宾铜金属配合物：在氮气保护下，将3‑苄基‑1‑（2‑（芘‑2‑氧基）乙基）‑1H‑苯并[d]咪唑‑3‑溴化铵、碘化亚铜、叔丁醇钠和四氢呋喃混合后搅拌反应，即得；⑸配制碳纳米管溶液；⑹制备负载型CNTs@NHC‑Cu催化材料：将溶于二氯甲烷的NHC‑Cu混合溶液滴加到碳纳米管溶液中即得。本发明工艺简单、条件温和，所得催化剂可应用于“Click”环加成反应中。
一种负载 cnts nhc cu 催化材料制备方法及其应用

[发明专利]一种氧化羰基化合成α,β-不饱和炔酰胺类化合物的方法-CN202011207786.6有效
发明人：刘建华;汪兵洋;郑志文;夏春谷;许传芝;郧栋 -专利权人：中国科学院兰州化学物理研究所
申请日： 2020-11-03 - 公布日： 2021-10-26 - 主分类号： C07C231/10 文献下载
摘要：本发明涉及一种氧化羰基化合成α,β‑不饱和炔酰胺类化合物的方法，该方法以末端炔烃、二胺类化合物为原料，以水溶性α‑双亚胺为配体、钯金属盐为催化剂、碘化物为助剂，在溶剂存在下，通入一氧化碳和氧气的混合气体，于60~120℃经羰基化反应6~20h，即得α,β‑不饱和炔酰胺类化合物。本发明工艺简单、条件温和、易于实现催化剂循环使用，所得产物选择性高。
一种氧化羰基化合成不饱和炔酰胺类化合物方法

[发明专利]一种1，3-丁二醇的合成方法及系统-CN201810266734.2有效
发明人：夏春谷;朱刚利;王丹;郧栋;许传芝 -专利权人：中国科学院兰州化学物理研究所苏州研究院
申请日： 2018-03-28 - 公布日： 2021-07-30 - 主分类号： C07C29/141 文献下载
摘要：本发明公开了一种1，3‑丁二醇的合成方法及系统。所述合成方法采用了经由2，6‑二甲基‑1，3‑二氧杂环己烷‑4‑醇的路线从乙醛生产1,3‑丁二醇，提高了中间产物的稳定性、提高了1,3‑丁二醇的选择性，减少了有害的、易发色、发臭的巴豆醛及衍生物的产生。同时，本发明采用内置构件的列管式反应器作为缩合反应器，可有效移除热量，减少低温冷却负荷，增加了反应的可控性，而且减少不必要的返混，减少副产物的生成。本发明采用了低温闪蒸后然后催化反应蒸馏的方式进行2，6‑二甲基‑1，3‑二氧杂环己烷‑4‑醇裂解，并且回收乙醛，有效提高了原料利用率，提高了最终产品的收率，并使色度、臭味能满足大多数高端应用的要求。
一种丁二醇合成方法系统

[发明专利]一种钴-膦催化剂及其制备方法与应用-CN201911165849.3有效
发明人：郧栋;曾波;杨冰筱;刘祺任;夏春谷 -专利权人：中国科学院兰州化学物理研究所;中国科学院兰州化学物理研究所苏州研究院
申请日： 2019-11-25 - 公布日： 2021-06-15 - 主分类号： B01J31/24 文献下载
摘要：本发明公开了一种钴‑膦催化剂及其制备方法与应用。所述钴‑膦催化剂的制备方法包括：在还原性气氛中，使包含有钴源、膦配体和溶剂的第一均匀混合反应体系于70～140℃反应1～6h，再经后处理制得钴‑膦催化剂。本发明还提供了一种合成β‑羟基羧酸酯的方法，其包括：在CO气氛中，使包含有环氧化合物、甲醇、钴‑膦催化剂的第二均匀混合反应体系于压力为2～8MPa、温度为30～110℃的条件下反应5～60h，制得β‑羟基羧酸酯。本发明的钴‑膦催化剂的制备方法简单，成本低，收率高，同时所获催化剂可将环氧化合物高效转化为β‑羟基羧酸酯，且催化剂稳定性好，便于保存、运输、使用和回收再利用。
一种催化剂及其制备方法应用

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