[发明专利]一种固态电解质LLZO粉末及其制备方法

说明书

本发明公开了一种固态电解质LLZO粉末及其制备方法，包括内核与包覆与所述内核外的包覆层，所述内核具体为固态电解质LLZO，所述包覆层具体为固体电解质LATP，其制备方法在高温处理的过程中，使用了能够去除二氧化碳的气体，来减少LLZO表面的碳酸锂含量，并通过将另一种固体电解质材料LATP作为包覆材料均匀包覆在LLZO表面，因为LATP在空气中稳定，包覆了LATP的LLZO在空气中也稳定；与现有的技术相比，本发明方法简单易行，可有效降低生产成本并不对材料造成负面影响，可以规模化生产。

技术领域

本发明涉及固态电解质材料技术领域，具体涉及一种固态电解质LLZO粉末及其制备方法。

背景技术

随着国家政策的推动和锂离子电池在数码、电动车的规模化运用，锂离子电池备受青睐。但锂离子电池目前使用的液态电解质安全性很差，常常引发锂离子电池的安全问题。未来的趋势是使用固态电解质代替液态电解质，而LLZO固态电解质电导率较高，制备工艺较为简单，是目前使用较多的固态电解质。但LLZO表面性能不稳定，容易和空气中的二氧化碳反应生成碳酸锂层，不利于材料应用。

目前针对LLZO表面不稳定的改进方法主要有包覆法：在LLZO表面包覆一层不与二氧化碳反应的物质，如三氧化二铝等，通常会降低材料的离子电导率。另外，有的包覆法使用复杂的包覆手段，增加了材料加工成本，降低了材料一致性，导致难以批量生产。

发明内容

针对现有技术中的缺陷，本发明提供一种固态电解质LLZO粉末及其制备方法，旨在解决现有的LLZO的制备方法所制备得到的材料表面易产生碳酸锂层，且工艺复杂以及成本较高的问题。

本发明一方面提供一种固态电解质LLZO粉末，包括内核与包覆与所述内核外的包覆层，所述内核具体为固态电解质LLZO，所述包覆层具体为固体电解质LATP。

优选的，所述LLZO为Li₇La₃Zr₂O₁₂。

优选的，所述LATP为Li_1.3Al_0.3Ti_1.7(PO₄)₃。

本发明另一方面提供上述固态电解质LLZO粉末的制备方法，包括如下步骤：

步骤1，制备内核粉末；

步骤2，检测内核粉末表面的碳酸锂含量；

步骤3，根据步骤2测得的碳酸锂含量，按照化学计量比称量钛源、铝源以及磷源，放入混合机与步骤1所得的内核粉末混合均匀，得到混合物一；

步骤4，将步骤3所得混合物一装入匣钵，并置于辊道窑内900-1000℃处理6h，经过除铁过筛后，得到目标产品。

优选的，步骤1中，所述钛源为纳米二氧化钛；所述铝源为纳米三氧化二铝；所述磷源为磷酸二氢氨、磷酸铵中的一种或几种。

优选的，步骤4中，辊道窑内处理时需要通入气体以带走反应产生的二氧化碳和氨气。

优选的，所述步骤1中，制备内核粉末的方法包括如下步骤：

步骤a，按照化学计量比称量锂源、镧源、锆源，并放入混合机混合均匀，得到混合物二；

步骤b，将所述混合物二装入匣钵，并置于辊道窑内900-1000℃处理16h，得到LLZO；

步骤c，将步骤b所得的LLZO放入粉碎机粉碎后过筛，得到内核粉末。

优选的，步骤a中，所述锂源为氢氧化锂，所述镧源为纳米三氧化二镧；所述锆源为纳米二氧化锆。

优选的，步骤b中，辊道窑内处理时需要通入气体以带走反应产生的水蒸气。