[发明专利]一种碳酸二甲酯的合成工艺及装置

权利要求书

1.一种碳酸二甲酯的合成工艺，其特征在于，

所述的合成工艺具有构造相同的I和II号两个反应器，所述的I或II号反应器的构造分为上段(1)、中段(2)、下段(3)和塔釜(4)四部分；上段(1)为气液分离段，内有进液分布器(5)，上段(1)上部有出口分布器(6)，顶端有气体出口(12)；中段(2)为反应段，中段(2)上部有瓷球床(7)．中部分为瓷球床层(7)和催化剂床层(8)，在催化剂床层(8)上有氧气进气口(14)和氧气进气口(15)，下部有底部氧气进气口(16)和一氧化碳进气口(17)，在中段外壁有保温加热层(13)，在中段(2)内部有保温加热棒(9)；下段(3)为水分离段，底部装有疏水膜，所述疏水膜的四周装有亲水膜，下段(3)设有出水口(18)；上段(1)、中段(2)、下段(3)和塔釜(4)连为一体，直径相同，塔釜(4)上有出液口(19)；所述反应器三段高度比为上段：中段：下段=l：(3-10)：(1-2)，上段、中段和下段高径比在5-15：1之间；所述中段(2)的反应段为1-4段；

所述的合成工艺，包括如下步骤：

采用两塔串联连续反应，原料液甲醇从I号反应器的气液分布器上方进料，从气液分布器流出后进入反应器的反应段，原料气体CO从反应器的反应段底部通入I号反应器，O₂分为2-5路进入I号反应器的反应段，一路O₂通入口位于反应段底部，其它路O₂通入口分布在I号反应器的反应段间，在反应段催化剂的作用下连续反应生成碳酸二甲酯，部分未反应的甲醇、反应生成的碳酸二甲酯和副产物水形成混合液A流入I号反应器的水分离段，混合液A中甲醇和碳酸二甲酯通过底部疏水膜继续向下流入塔釜形成混合液B，水透过疏水膜四周的亲水膜后收集排出，I号反应器塔釜中混合液B通过泵进入II号反应器，混合液B、原料气体CO和O₂进入II号反应器的方式与原料进入I号反应器的方式相同，最后粗产品从II号反应器塔釜采出，I、II号反应器反应后不凝性气体CO、O₂和CO₂从I、II号反应器的顶部排出；

所述在反应段催化剂的作用下连续反应生成碳酸二甲酯的条件为：反应体系中反应压力为1-7Mpa，反应温度为30℃-200℃，原料液体甲醇空速0.1-4h^-1，原料的进料摩尔组成为CO：50-70mol%，O₂：5-10 mol%，甲醇：20-40mol%。

2.如权利要求l所述的一种碳酸二甲酯的合成工艺，其特征在于所述I、I I号反应器的反应段中填装的催化剂是Cu/N-CNT催化剂，Cu的负载量为8.7%，N的掺杂量为5.6%，其余为碳纳米管；或Cu/AC催化剂，Cu的负载量为8.4%，活性炭占91. 6%；或Cu/Y催化剂，Cu负载量为10. 5%，其中Cu^I是95%，其余为Y型分子筛。

3.如权利要求l所述的一种碳酸二甲酯的合成工艺，其特征在于所述I和II号反应器的疏水性膜为疏水性Silicalite-I/zein复合负载膜。

4.如权利要求l所述的一种碳酸二甲酯的合成工艺，其特征在于所述I和II反应器的亲水性膜为亲水性NaA分子筛膜。

5.如权利要求1所述的一种碳酸二甲酯的合成工艺，其特征在于所述进液分布器(5)位于上段(1)中间处，出口分布器(6)是位于进液分布器(5)与上段(1)顶端之间1/3-2/3处。

6.如权利要求1所述的一种碳酸二甲酯的合成工艺，其特征在于出口分布器(6)上孔径为0.5-3.0毫米，开孔率为10 - 30%。

7.如权利要求1所述的一种碳酸二甲酯的合成工艺，其特征在于所述瓷球床层(7)内装有直径为1-3毫米的瓷球。

8.如权利要求1所述的一种碳酸二甲酯的合成工艺，其特征在于所述的疏水膜(11)的膜层厚度为15-30微米，亲水膜(10)的膜层厚度为20-40微米。