[发明专利]一种NiO/质子电解质复合薄膜电极结构及其制备方法

说明书

本发明涉及一种NiO/质子电解质复合薄膜电极结构及其制备方法，该体系以多孔材料为基底，其上依次覆有氧化物陶瓷隔离层和复合电极层，实现了复合电极的薄膜化。隔离层的加入能有效降低或阻隔多孔基底和复合薄膜电极层之间的元素扩散，保证电极层的完整性。复合电极采用与电解质层相同体系的粉体，有利于与后续电解质层保持一致性，减小膜层之间的界面效应。浆料涂覆法能得到较薄的复合电极层，有利于降低扩散电阻，提高工作效率。

技术领域

本发明属于陶瓷薄膜技术领域，特别涉及一种NiO/质子电解质复合薄膜电极结构及其制备方法。

背景技术

质子电解质，特别是钙钛矿型氧化物陶瓷以其在高温条件下的化学、热力学、机械稳定性和高质子电导率得到了研究者的广泛重视。钙钛矿型质子电解质可广泛应用于固体燃料电池、氢泵(氢气分离)、气体传感器、有机物的加氢脱氢等领域。

在质子电解质组件中，NiO/质子电解质复合电极近年来被广泛关注，这是因为复合电极不仅有良好的形孔性和催化性能，更能为整个组件提高质子电导。目前NiO/质子电解质复合电极的应用以烧结陶瓷为主，其局限性在于：电极厚度达到毫米量级，气体扩散电阻和浓差极化迅速增大，导致工作效率低；而且由于成型工艺复杂，成本较高，难以应用于高效率大比表面积、大长径比的管式系统。因此实现NiO/质子电解质复合电极薄膜化成为质子电解质组件高导电的一个重要研究内容。为保证一定的机械强度，NiO/质子电解质复合电极以及后续的质子电解质层需要逐层沉积在多孔基底上。为使电极层与基底结合良好，需在电极制备后进行高温烧结。在高温烧结过程中，复合电极元素可能与多孔基底发生互扩散，在界面或整个电极层形成中间产物，这将严重影响电极层的微观结构和后续电解质层的制备，并最终降低组件导电性能和使用寿命。

发明内容

本发明的目的旨在提出一种NiO/质子电解质复合电极薄膜化方法，通过在多孔基底与电极层之间增加一层氧化物陶瓷隔离层，然后再制备电极层，形成复合结构，结合低温烧结工艺，以此降低或隔绝基底和电极元素在高温下的互扩散，保证电极层的完整性，为后续电解质层和整个组件的研制奠定基础。

为实现上述目的，本方明采用以下技术方案：

一种NiO/质子电解质复合薄膜电极结构，其特征在于，包括多孔基底，氧化物陶瓷隔离层和NiO/质子电解质复合电极层，所述多孔基底为支撑，其上覆有薄膜化的氧化物陶瓷隔离层和NiO/质子电解质复合电极层。

进一步，所述多孔基底包括：多孔金属基底、多孔陶瓷基底以及两者的混合物。

进一步，所述氧化物陶瓷隔离层含有ZrO₂、Cr₂O₃、TiO₂、Y₂O₃、MgO等，所选择的隔离层在烧结温度下不与基底和电极层互扩散。

进一步，所述隔离层的厚度为0.3μm～50μm。

进一步，所述NiO/质子电解质复合电极层包括NiO、质子电解质和形孔剂。

进一步，所述质子电解质为钙钛矿相质子电解质，包括：BaCeO₃、SrCeO₃、BaZrO₃、SrZrO₃、CaZrO₃等，以及经过一种或多种元素掺杂的上述化合物。

进一步，所述NiO/质子电解质复合电极层厚度为0.5μm～50μm。

上述NiO/质子电解质复合薄膜电极的制备方法，其中所述氧化物陶瓷隔离层通过浆料涂覆法、磁控溅射、溶胶凝胶法或等离子喷涂方法制备。