[发明专利]一种水溶性钌配合物催化氨硼烷水解放氢的方法有效
申请号: | 201710976007.0 | 申请日: | 2017-10-19 |
公开(公告)号: | CN107601428B | 公开(公告)日: | 2020-05-19 |
发明(设计)人: | 王万辉;曹丽丹;董昊鑫;包明 | 申请(专利权)人: | 大连理工大学 |
主分类号: | C01B3/06 | 分类号: | C01B3/06;B01J31/22;C07F15/00 |
代理公司: | 大连理工大学专利中心 21200 | 代理人: | 温福雪;侯明远 |
地址: | 124221 辽*** | 国省代码: | 辽宁;21 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 一种 水溶性 配合 催化 氨硼烷 水解 方法 | ||
1.一种水溶性钌配合物催化氨硼烷水解放氢的方法,其特征在于,所述的水溶性钌配合物的结构式如下式(I)和式(II):
钌配合物催化剂I和II
式中:R1,R2相互独立,相同或不同,为CH3、CH3O、OH、O-或H;
L1=C6H6、C6Me6或p-Cymene;L2=H2O或Cl;
X1,X2相互独立,相同或不同,为N或C;
当X2为N时,水溶性钌配合物II有2个Ru金属中心;
当X2为C时,水溶性钌配合物II有1个Ru金属中心;
W为氯负离子、硫酸根、三氟甲磺酸根或四氟化硼阴离子;
n=负整数、0或正整数;
在惰性气体的保护下,60~85℃温度条件下,向浓度为0.05~0.30mol/L的氨硼烷水溶液中注入水溶性钌配合物催化剂溶液,催化体系立即放出气体,且在5~120min内完全释放出3当量氢气;
所述的水溶性钌配合物的制备方法,步骤如下:
(1)按照摩尔比为1~2:1将N,N-双齿配体和催化剂前体金属钌化合物放入无水甲醇中,金属钌化合物的浓度为0.01~0.03mol/L;惰性气体保护下,65~80℃温度条件下搅拌反应9~12h,反应结束后,冷却至室温,过滤反应液,并收集滤液,真空干燥除去无水甲醇,得到水溶性钌配合物催化剂I;
(2)按照摩尔比为0.5~2:1将N,N-双齿配体和催化剂前体金属钌化合物加入无水甲醇中,配体的浓度为0.01~0.03mol/L,惰性气体保护下,65~80℃搅拌反应6~9h,反应结束后,冷却至室温,过滤反应液,并收集滤液,真空干燥除去无水甲醇,得到钌配合物催化剂II。
2.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,所述的氨硼烷与水溶性钌配合物的摩尔比为250~6000。
3.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于,根据水溶性钌配合物催化剂的具体形式,进一步进行阴离子交换。
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