[发明专利]一种水溶性钌配合物催化氨硼烷水解放氢的方法有效

专利信息
申请号: 201710976007.0 申请日: 2017-10-19
公开(公告)号: CN107601428B 公开(公告)日: 2020-05-19
发明(设计)人: 王万辉;曹丽丹;董昊鑫;包明 申请(专利权)人: 大连理工大学
主分类号: C01B3/06 分类号: C01B3/06;B01J31/22;C07F15/00
代理公司: 大连理工大学专利中心 21200 代理人: 温福雪;侯明远
地址: 124221 辽*** 国省代码: 辽宁;21
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摘要:
搜索关键词: 一种 水溶性 配合 催化 氨硼烷 水解 方法
【权利要求书】:

1.一种水溶性钌配合物催化氨硼烷水解放氢的方法,其特征在于,所述的水溶性钌配合物的结构式如下式(I)和式(II):

钌配合物催化剂I和II

式中:R1,R2相互独立,相同或不同,为CH3、CH3O、OH、O或H;

L1=C6H6、C6Me6或p-Cymene;L2=H2O或Cl;

X1,X2相互独立,相同或不同,为N或C;

当X2为N时,水溶性钌配合物II有2个Ru金属中心;

当X2为C时,水溶性钌配合物II有1个Ru金属中心;

W为氯负离子、硫酸根、三氟甲磺酸根或四氟化硼阴离子;

n=负整数、0或正整数;

在惰性气体的保护下,60~85℃温度条件下,向浓度为0.05~0.30mol/L的氨硼烷水溶液中注入水溶性钌配合物催化剂溶液,催化体系立即放出气体,且在5~120min内完全释放出3当量氢气;

所述的水溶性钌配合物的制备方法,步骤如下:

(1)按照摩尔比为1~2:1将N,N-双齿配体和催化剂前体金属钌化合物放入无水甲醇中,金属钌化合物的浓度为0.01~0.03mol/L;惰性气体保护下,65~80℃温度条件下搅拌反应9~12h,反应结束后,冷却至室温,过滤反应液,并收集滤液,真空干燥除去无水甲醇,得到水溶性钌配合物催化剂I;

(2)按照摩尔比为0.5~2:1将N,N-双齿配体和催化剂前体金属钌化合物加入无水甲醇中,配体的浓度为0.01~0.03mol/L,惰性气体保护下,65~80℃搅拌反应6~9h,反应结束后,冷却至室温,过滤反应液,并收集滤液,真空干燥除去无水甲醇,得到钌配合物催化剂II。

2.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,所述的氨硼烷与水溶性钌配合物的摩尔比为250~6000。

3.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于,根据水溶性钌配合物催化剂的具体形式,进一步进行阴离子交换。

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