[发明专利]一种NASICON型锂快离子导体的制备方法

摘要

本发明公开了一种NASICON型锂快离子导体的制备方法，包括：将钛酸四丁酯加入柠檬酸溶液中搅拌均匀，加入硝酸锂、硝酸铝和磷酸氢二铵的柠檬酸溶液后，搅拌均匀并加入乙二醇，升至一定温度后搅拌，使其凝胶化完全；凝胶经过干燥得到干凝胶，干凝胶经过研磨煅烧后得到前驱粉体；研磨前驱粉体至细粉后，在压片机上等静压成型，即得到NASICON型锂快离子导体电解质薄片。该制备方法降低了材料的烧结温度，改善了材料的烧结性能，提高了材料的致密度以提高其离子电导率。采用本发明所述制备方法制备的NASICON型锂快离子导体的离子电导率达到了6.34×10~4S/cm（25℃），与传统的制备方法相比，离子电导率显著提高。

主权项

一种NASICON型锂快离子导体的制备方法，所述NASICON型锂快离子导体的化学通式为Li1+xAlxTi2～x(PO4)3，0.1≤x≤0.5；其特征在于，所述制备方法包括以下步骤：(1)在80～90℃的恒温环境下，将钛酸四丁酯溶解于柠檬酸溶液中，搅拌20h～25h后，形成溶胶；其中，所述柠檬酸溶液的浓度为0.2～0.3mol／L，所述溶胶中柠檬酸与金属阳离子的物质的量之比为1：1；(2)将硝酸锂、硝酸铝和磷酸二氢铵混合配料；其中，硝酸锂、硝酸铝、磷酸二氢铵和步骤(1)中所述钛酸四丁酯的化学计量比为(1+x)：x：3：(2～x)：将配料后的混合物溶解于柠檬酸溶液中，搅拌使其成为透明均一的硝酸盐混合溶液；其中，所述柠檬酸溶液的浓度为0.2～0.3mol／L，所述硝酸盐混合溶液中柠檬酸与金属阳离子的物质的量之比为1：1；(3)在80～90℃的恒温环境下，将步骤(2)中制备的硝酸盐混合溶液缓慢的加入到步骤(1)所制备的溶胶中，搅拌0.5h～1h；之后加入与当前混合液中柠檬酸量等摩尔的乙二醇，将恒温温度调至100℃～130℃，加热5～10h，使混合液聚酯化反应完全，生成块状凝胶；(4)将步骤(3)所得到的块状凝胶置于热处理炉中，加热温度为150～200℃，加热时间为6h～8h，使块状凝胶变成干凝胶；取出干凝胶，并将干凝胶研碎成粉体颗粒；(5)将步骤(4)中制备的粉体颗粒再次放入热处理炉中，在温度为400～500℃下，保温4～6h；然后温度升至800～830℃，保温1～2h，之后取 出颗粒物；将此颗粒物研磨成细粉，得到前驱体粉；(6)将步骤(5)中制备的前驱体粉在压强为200～500Mpa的压力机下，保压10～20min，压制成坯体；(7)将步骤(6)中制备的坯体放入热处理炉中，调节温度至850～1000℃，热处理6～10h，烧结得到NASICON型锂快离子导体电解质薄片。