[发明专利]一种复合正极材料及其制备方法和应用

权利要求书

1.一种复合正极材料的制备方法，其特征在于，所述制备方法包括；

将磷源、锂源和Li_xM_yN_z混合，煅烧后得到所述复合正极材料；

其中，0≤x2，0.8≤y≤2，0.5z0.8；

所述M为金属离子，所述N为含氰根离子的配离子，所述混合后形成的混合物呈酸性。

2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述含氰根离子的配离子包括中心离子，所述中心离子包括亚铁离子、亚锰离子、二价镍离子或二价钴离子的任意一种或至少两种的组合物；

优选地，所述M为过渡金属离子，所述过渡金属离子优选包括镍离子、钴离子、锰离子、锌离子、锆离子或铬离子中的任意一种或至少两种的组合，进一步优选为锰离子；

优选地，所述y和z的比值为(1-2):1。

3.根据权利要求1或2所述的制备方法，其特征在于，所述磷源包括磷酸和/或磷酸盐，所述磷源的pH为3-5；

优选地，所述Li_xM_yN_z和磷源的摩尔比为1:(2-5)；

优选地，所述锂源包括氢氧化锂和/或碳酸锂。

4.根据权利要求1-3任一项所述的制备方法，其特征在于，所述混合的方式为球磨；

优选地，所述球磨的速率为300-600rpm；

优选地，所述球磨的时间为1-10h，优选为2-6h；

优选地，所述煅烧的温度为450-900℃；

优选地，所述煅烧的时间为8-20h，优选为12-16h；

优选地，所述煅烧的气氛为惰性气氛，所述惰性气氛中的气体包括氮气和/或氦气；

优选地，所述煅烧在辊道窑中进行。

5.根据权利要求1-4任一项所述的制备方法，其特征在于，所述Li_xM_yN_z的制备方法包括：

将N源和M源混合，液相反应得到所述Li_xM_yN_z；

其中，所述N源中含锂元素。

6.根据权利要求5所述的制备方法，其特征在于，所述N源包括亚铁氰化锂、亚锰氰化锂或亚钴氰化锂中的任意一种或至少两种的组合；

优选地，所述M源包括硫酸锰、硝酸锰、硫酸锆或氯化锰中的任意一种或至少两种的组合；

优选地，所述N源和M源的摩尔浓度比为1:(0.5-2)。

7.根据权利要求5或6所述的制备方法，其特征在于，所述混合的方式包括：将M源以一定的流速通入N源中；

优选地，所述一定的流速为0.5-3mL/min；

优选地，所述液相反应的温度为50-90℃；

优选地，所述液相反应的时间为10-14h；

优选地，所述液相反应的pH为6.5-9。

8.根据权利要求5-7任一项所述的制备方法，其特征在于，所述制备方法包括以下步骤：

(1)将M源以0.5-3mL/min的流速通入含锂元素的N源所在的反应容器中进行混合，于pH6.5-9、50-90℃的条件下液相反应10-14h，得到所述Li_xM_yN_z；

其中，0≤x2，0.8≤y≤2，0.5z0.8；

(2)将磷源、锂源和Li_xM_yN_z以300-600rpm球磨1-10h，球磨后转移至辊道窑中于450-900℃的惰性气氛中煅烧8-20h，得到所述复合正极材料；

其中，磷源和Li_xM_yN_z的摩尔比为(2-5):1。