[发明专利]制造固态电池电极的方法及使用该方法制造的固态电池电极

说明书

本发明涉及一种制造固态电池电极的方法，所述方法包括以下步骤：将电极活性材料、固体电解质和第一粘结剂与第一溶剂混合以制备初次浆料；通过对初次浆料进行干燥来制备混合物粉末；通过将混合物粉末、导电材料和第二粘结剂与第二溶剂混合来制备二次浆料；以及将二次浆料涂覆在集流器上。(摘要附图)图3。

技术领域

本申请要求于2019年5月8日提交的韩国专利申请No.2019-0053692的优先权的权益，其全部内容通过引用合并于此。

本发明涉及一种制造全固态电池的电极的方法以及使用该方法制造的全固态电池的电极，并且更具体地说，涉及一种制造这样的全固态电池的电极的方法以及使用该方法制造的全固态电池的电极，其中，全固态电池的电极通过在全固态电池的电极制造中使用两种粘结剂并且改变添加导电剂的步骤而具有改进的能量密度。

背景技术

锂离子二次电池作为锂二次电池的一种，与镍锰电池或镍镉电池相比，具有能量密度高，自放电率低和寿命长的优点，但是已被指出诸如过热和低输出的稳定性问题之类的缺点。

为了克服锂离子二次电池的问题，已经提出了全固态电池作为替代。全固态电池可被构造成具有以下结构：全固态电池包括：电解质层，其包括固体电解质；正极层，其包括固体电解质；以及负极层，其包括固体电解质，其中在电解质层的相对表面上形成正极层和负极层，并且其中集流器联接至每个电极。

使用固体电解质的全固态电池的正极层和负极层由电极活性材料、固体电解质和导电剂的混合物制成，并且电极活性材料和固体电解质之间的接触表面可能不均匀地形成。当锂离子二次电池使用液体电解质时，由于电解质为液态，因此容易进行电极活性材料与电解质之间的接触。然而，由于全固态电池具有固态的电解质，因此电极活性材料与固态电解质之间的接触在界面处不均匀。结果，全固态电池的效率和能量密度降低。

图1示出了在全固态电池的电极中形成三相点的状态。参照图1，形成了电极活性材料10，导电剂30和包含锂离子的固体电解质20共同邻接的点，并且将该点称为三相点40。由于三相点是在电极中发生电化学反应的点，因此优选地，通过在电极中形成许多三相点来发生许多电化学反应。

已经将压缩成型方法用作全固态二次电池的制造方法。例如，压缩成型方法包括在圆筒形模具中顺序地添加和压制电池的组分粉末，以及将集流器组合在正极和负极上。然而，压缩成型法的问题在于，由于难以在电解质层上均匀地沉积正极层，因此在正极中未形成均匀的电流分布，从而可能引起电流密度的偏差，这可能会导致电流密度的偏差，这可能会降低电池性能。

另外，当同时混合电极活性材料、固体电解质、导电剂和粘结剂时，电极活性材料可以被电极结构内的导电剂隔离(死电极活性材料)，或者固体电解质可以被电极结构内的电极活性材料隔离(死固体电解质)，从而不仅不必要地浪费了电极活性材料和固体电解质，而且由于锂离子的通路被阻断，还因此存在能量密度降低的问题。

在这一点上，图2是示出常规全固态电池的电极中锂离子的通路的示意图。图2的电极通过同时混合电极活性材料110，固体电解质120和121以及导电剂130的方法来制造。位于中心的固体电解质121被活性材料隔离，因此不能用作迁移锂离子的通路(以虚线表示)。如上所述，不能参与形成三相点的孤立的固体电解质121对应于不必要的固体电解质。因此，有必要减少这种不必要的固体电解质并增加实际参与电化学反应的固体电解质的含量。

专利文献1公开了一种电极活性材料浆料，其包括簇状复合物和浆料溶液，其中，所述簇状复合物包含平均粒径(D50)为约0.01μm至10μm的颗粒形式的电极活性材料、固体电解质、导电剂和第一粘结剂，并且浆料溶液包含溶剂和第二粘结剂，第二粘结剂是表面接触形式的烃基聚合物。然而，专利文献1仅公开了将电极活性材料、固体电解质、导电剂和粘结剂混合在一起的方法，因此尚未解决上述问题。