[发明专利]一种单原子催化剂及其制备和应用在审
申请号: | 201711336906.0 | 申请日: | 2017-12-14 |
公开(公告)号: | CN109954489A | 公开(公告)日: | 2019-07-02 |
发明(设计)人: | 陈萍;裴启俊;何腾 | 申请(专利权)人: | 中国科学院大连化学物理研究所 |
主分类号: | B01J23/42 | 分类号: | B01J23/42;B01J23/44;B01J23/46;B01J23/52;B01J23/63;B01J23/66;B01J23/755;B01J23/83;B01J23/89;B01J35/00;B01J37/16;B01J37/18;C01B3/16 |
代理公司: | 沈阳科苑专利商标代理有限公司 21002 | 代理人: | 马驰 |
地址: | 116023 辽宁省*** | 国省代码: | 辽宁;21 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 单原子 制备 催化剂 过渡金属 催化反应 金属氧化物负载 可还原氧化物 催化剂制备 还原性物质 制备和应用 催化活性 负载量 应用 合成 | ||
1.一种单原子催化剂的制备方法,其特征在于,其主要包括以下步骤:
1)利用还原性物质与可还原金属氧化物进行接触,制备还原态金属氧化物;配制含有还原态金属氧化物的悬浊液;
2)将过渡金属的前驱体溶液缓慢加入到含有还原态金属氧化物的悬浊液中,连续搅拌1-24小时;
3)将搅拌后的悬浊液洗涤后干燥,干燥后的固体经过研磨得到粉末;
4)将得到的粉末在100-600℃的氢气中还原1-10小时,最终得到催化剂。
2.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于:可还原金属氧化物主要包括:二氧化钛、二氧化铈、氧化铁,氧化钴、氧化锆中的一种或二种以上。
3.根据权利要求1所述的制备方法,其特征在于:还原性物质主要包括碱金属、碱土金属、硼氢化物、碱金属、碱土金属氢化物、氢气中的一种或二种以上。
4.根据权利要求1、2或3所述的制备方法,其特征在于:还原方法为气相还原法、球磨还原法、高温固相还原法中的一种;
气相还原法的条件为:还原性物质为氢气,温度200-500℃,压力5-200bar,时间24-240h。
球磨还原法:还原性物质为碱金属、碱土金属、硼氢化物、碱金属、碱土金属氢化物中的一种或二种以上;还原性物质与可还原金属氧化物的质量比1:1-100,当采用碱金属或碱土金属为还原性物质时加入金属的氯化物作为分散剂,还原性物质与分散剂质量比为1:5-50;室温下球磨2-50h;
高温固相还原法:还原性物质为碱金属、碱土金属、硼氢化物、碱金属、碱土金属氢化物中的一种或二种以上;还原性物质与可还原金属氧化物的质量比1:1-100;温度300-600℃,时间2-50h。
5.根据权利要求4所述的制备方法,其特征在于,可还原金属氧化物利用还原性物质还原,生成缺陷位,作为载体负载过渡金属,从而可以固定大量过渡金属单原子,形成单原子催化剂。
6.一种权利要求1-5任一所述方法制备的单原子催化剂,其特征在于:所述催化剂活性组分为过渡金属,载体为可还原金属氧化物,过渡金属负载到载体上为单原子分散。
7.根据权利要求6所述的催化剂,其特征在于:单原子过渡金属负载量高,一般过渡金属含量为载体的0.1-10wt.%之间,最好是在1-5wt.%之间。
8.根据权利要求6或7所述的催化剂,其特征在于:过渡金属为常见的第三周期、第四周期、第五周期中的过渡金属元素。
9.根据权利要求8所述的催化剂,其特征在于:最好为:Fe、Co、Ni、Cu、Ru、Rh、Pd、Ag、Os、Ir、Pt、Au中的一种或二种以上。
10.一种权利要求6-9任一所述单原子催化剂在一氧化碳氧化、水煤气变换或芳香化合物加氢反应中的应用。
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