[发明专利]一种催化水氧化的单分子催化剂及其合成方法

权利要求书

1.一种催化水氧化的单分子催化剂，其特征在于，所述单分子催化剂为一种单

核钴配合物，其名称为4-（（二（吡啶-2-亚甲基）氨基）甲基）（3,5-二甲基-1H-吡咯-2-基）甲酮的氯化钴配合物，简称为[(PPMdpa)CoCl₂]，结构式为：                                                。

2.一种催化水氧化的单分子催化剂的制备方法，其特征在于，按照以下步骤进行：

（1）将2,4-二甲基吡咯与4-氯甲基苯甲酰氯混合后加入二氯甲烷反应；

（2）向混合体系中依次加入二（2-吡啶甲基）胺和三乙胺，氮气保护下，油浴回流；

（3）反应结束后用饱和盐水萃取洗涤，水相使用二氯甲烷萃取，合并有机相，无水硫酸钠干燥，旋蒸出溶剂，得红色油状物；

（4）将红色油状物经硅胶柱层析分离，用乙酸乙酯洗脱，得到淡黄色粘稠液体，即为4-（（二（吡啶-2-亚甲基）氨基）甲基）（3,5-二甲基-1H-吡咯-2-基）甲酮，简写为PPMdpa；

（5）将PPMdpa与氯化钴混合后加入无水乙醇反应，乙醚扩散，过滤，得到蓝色固体，即为4-（（二（吡啶-2-亚甲基）氨基）甲基）（3,5-二甲基-1H-吡咯-2-基）甲酮的氯化钴配合物，简称[(PPMdpa)CoCl₂]。

3.根据权利要求2所述的一种催化水氧化的单分子催化剂的制备方法，其特征在于，步骤（1）中所述的2,4-二甲基吡咯与4-氯甲基苯甲酰氯的摩尔比为1:2～2:1，其中2,4-二甲基吡咯在混合溶液中的浓度为1.9-35 mmol/L；所述反应为40℃反应2～10h。

4.根据权利要求2所述的一种催化水氧化的单分子催化剂的制备方法，其特征在于，步骤（2）中所述的二（2-吡啶甲基）胺与2,4-二甲基吡咯的摩尔比为1:2～2:1；三乙胺与二（2-吡啶甲基）胺的摩尔比为4:1～1:4；所述油浴回流为80℃回流4～16h。

5.根据权利要求2所述的一种催化水氧化的单分子催化剂的制备方法，其特征在于，步骤（5）中所述的PPMdpa与氯化钴的摩尔比为1:2～2:1；其中PPMdpa在混合液中的浓度为 4.8～24 mmol/L；所述反应为70℃反应1～6h。

6.根据权利要求3所述的一种催化水氧化的单分子催化剂的制备方法，其特征在于，所述2,4-二甲基吡咯与4-氯甲基苯甲酰氯的摩尔比为1:1，加入CH₂Cl₂ 150 mL，40℃反应6h。

7.根据权利要求4所述的一种催化水氧化的单分子催化剂的制备方法，其特征在于，所述的二（2-吡啶甲基）胺与2,4-二甲基吡咯摩尔比为1:1.2，所述的三乙胺与二（2-吡啶甲基）胺的摩尔比为1:1，80℃油浴回流8h。

8.根据权利要求5所述的一种催化水氧化的单分子催化剂的制备方法，其特征在于，所述的PPMdpa与氯化钴摩尔比为1: 1.1，加入无水乙醇50 mL，70℃反应3h。

9.根据权利要求2所述的一种催化水氧化的单分子催化剂的制备方法，其特征在于，所制备的单分子催化剂应用于催化水氧化释放氧。