[发明专利]金刚石、多晶硅、氯仿和三氯硅烷、碳酸二酯和氯甲酸酯、甲醇和甲烷的制备方法

说明书

本发明涉及一种根据元素有机化学的串联取代重排消除反应(简称TSRE反应)这一近期发现的通用型的合成方法，重新设计金刚石、多晶硅、氯仿和三氯硅烷、碳酸二酯和氯甲酸酯、甲醇和甲烷的生产工艺，与这些产品的原有生产工艺相比较，本发明专利申请的制备方法可以从生产的源头上解决废水排放的问题，并且达到了大幅度节能减排和降低成本的目的。 

背景技术

本人长期从事企业的技术服务工作，先后申请了几十篇发明专利。近期，本申请人安静下来后对于过去的技术服务工作及其发明创造仔细总结，发现有一条经纬线始终贯穿其中，由此总结出了以元素有机化学的串联取代重排消除反应(以下简称TSRE反应)为题的论文，论文的主题是论述一种新发现的通用型的合成方法的定义与规则及其应用价值。本专利申请的技术方案是TSRE反应论文中的一部分内容，该部分内容如下所述： 

自发现Atherton-Todd反应的几十年来，它的反应机理一直存在争议，然而用TSRE反应的定义与规则可以合理的解释Atherton-Todd反应的机理，并且可以安排实验(附后实施例1～11)用来证实这一“合理的解释”的正确性。 

事实证明，Atherton-Todd反应存在一个与TSRE反应相同的串联取代重排消除反应的历程(式1)： 

四配位的亚磷酸酯在碱性的化学环境下异构化为三配位的同分异构体1，这是亚磷酸化合物的一个固有的特征。而四氯化碳固有的一个特性是较易与三配位的磷(膦)化物发生加成反应生成 盐2，根据TSRE反应的规则，2由于含有一个P-OH键和吸电子基C1原子，属于一种亚稳定中间体状态，加热或光照后容易发生串联重排消除反应，生成磷酰氯3和氯仿，或者与H₂NR或HOR′等化合物发生取代反应的同时，串联发生重排消除反应，脱除一个HCl分子，并协同生成目标分子4和氯仿。其反应机理符合周环反应的原理，其重排消除的产物一般具有高度的立体专一性，若产物是晶体，该晶体的排列方式应该具有高度的规则性和方向性，一般应该是类似金刚石型的晶格。 

所以，通过上述TSRE反应的原理，本申请人重新设计出了金刚石、多晶硅、氯仿、三氯硅烷、碳酸二酯和氯甲酸酯这些产品的制备的新工艺。 

根据TSRE反应关于M＝O双键转化为M-O单键的规则基本上可以推定：在自然界中不存在且至今也不能人工合成的原碳酸C(OH)₄化合物，在超量NaOH和无氧化的化学环境下，能够以a或a′的型态在常温下存在(式11)： 

a与a′是非常活泼的中间体，它们与H₂发生还原的活性应该比CO₂高数倍甚至数十倍，我们可以恰当的利用这一点，用来制备甲醇或甲烷(式12)， 

如果向式12的反应体系中通入计算量的CO₂，那么，在生成等当量的Na₂CO₃的同时，可由6脱一分子水生成甲酸；可由C脱一分子水生成甲醛；d则转化成甲醇。式6的反应可以在低温、低压的温和条件下进行，一般不需要加入传统意义上的催化剂，尤其是CO₂或碳酸钠的转化率可达到90％以上，可以说，该合成路线是今后以二氧化碳制备甲醇或甲烷的大规模工业化的最佳选择的途径。 

发明内容

本发明的目的是提供一种运用上述由本申请人近期发现的TSRE反应的这一通用型的模式制备金刚石、多晶硅、氯仿、三氯硅烷、碳酸二酯和氯甲酸酯、甲醇、甲烷产品的方法，与传统和现存的制备方 法相比较，具有大幅度降低成本和节能减排的效果。 

1、金刚石的制备 

老工艺的合成路线(式2) 

式2中C表示金刚石 

新工艺合成路线(式3) 

式3中K和Zn表示锗、硅、锂、钾、钠、H、锌、镁、铜、铁、铝、铟、锡、钐、硅、锰、锑，优选锗、锂、锌，K与Zn可以相同，也可以不相同，R表示带多种官能团的烷基或芳基，也表示H，C表示金刚石。 

式3反应的整个过程的温度不超过200℃，且可用常压和常规的设备进行。特别是产物8属于三配位磷化物，具有与5或5′相同的功能，也能够与四氯化碳加成反应经过中间体9和10制备目标物C(式4)：